[发明专利]一种甲基化制备含异恶唑啉脲嘧啶类化合物的方法

权利要求书

1.一种甲基化制备含异恶唑啉脲嘧啶类化合物的方法，其特征在于：通过式Ⅱ所示的化合物和一氯甲烷，在碱、催化剂和有机溶剂存在下于密闭容器进行甲基化反应制备式Ⅰ所示含异恶唑啉脲嘧啶类化合物，其反应方程式如下：

其中变量如下所定义：

R₁、R₂可相同或不同，分别选自氢、氟或氯；

R₃选自氢或C₁-C₄烷基；

R₄选自氢、C₁-C₄烷基、CO₂R₇或CH₂OR₈；

R₅选自氢、氰基、C₁-C₄烷基、C₁-C₄卤代烷基、CO₂R₇或CH₂OR₈；

R₆选自氢、C₁-C₄烷基或C₁-C₄卤代烷基；

R₇选自氢、C₁-C₄烷基或C₁-C₄卤代烷基；

R₈选自氢、C₁-C₄烷基、C₁-C₄卤代烷基或C₁-C₄烷基羰基；

所述的催化剂为1,8-二氮杂二环十一碳-7-烯、1,4-二氮杂二环[2.2.2]辛烷、1-氮杂二环[2.2.2]辛烷。

2.按权利要求1所述的甲基化制备含异恶唑啉脲嘧啶类化合物的方法，其特征在于：式Ⅱ所示化合物和一氯甲烷，在碱、催化剂和有机溶剂存在下，反应压力为0-2.0MPa，温度为20-140℃的密闭容器内进行甲基化反应制得式Ⅰ所示含异恶唑啉脲嘧啶类化合物。

3.按权利要求1或2所述的甲基化制备含异恶唑啉脲嘧啶类化合物的方法，其特征在于：所述的碱为碱金属氢氧化物、碱金属的碳酸盐或碱金属的碳酸氢盐；其中，碱与式Ⅱ所示化合物的摩尔比为0.5:1-4:1。

4.按权利要求3所述的甲基化制备含异恶唑啉脲嘧啶类化合物的方法，其特征在于：所述碱为氢氧化钠、氢氧化钾、碳酸钾、碳酸钠、碳酸铯、碳酸氢钾、碳酸氢钠或碳酸氢铯；其中，碱与式Ⅱ所示化合物的摩尔比为0.5:1-2:1。

5.按权利要求1或2所述的甲基化制备含异恶唑啉脲嘧啶类化合物的方法，其特征在于：所述催化剂用量为式Ⅱ所示化合物重量的1%-10%。

6.按权利要求1或2所述的甲基化制备含异恶唑啉脲嘧啶类化合物的方法，其特征在于：所述的有机溶剂为芳香烃、卤代芳烃、酯、酮、醚、烷烃、卤代烷烃、N,N-二甲基甲酰胺、二甲基亚砜、N-甲基吡咯烷酮、乙腈、吡啶中的一种或任意几种的混合物；其中，有机溶剂的用量为式Ⅰ所示化合物重量的2-20倍。

7.按权利要求6所述的甲基化制备含异恶唑啉脲嘧啶类化合物的方法，其特征在于：所述的有机溶剂为甲苯、二甲苯、氯苯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、乙酸异丙酯、乙酸甲酯、甲基异丁基酮、正己烷、环己烷、2-甲基戊烷、3-甲基戊烷、正庚烷、二氯甲烷、1,2-二氯乙烷、氯仿中的一种或任意几种的混合物；其中，有机溶剂的用量为式Ⅱ所示化合物重量的3-10倍。

8.按权利要求1或2所述的甲基化制备含异恶唑啉脲嘧啶类化合物的方法，其特征在于：一氯甲烷进入到密闭容器是以气态或液态形式进入；其加入量与式Ⅱ所示化合物的摩尔比为1:1-1:40。