[发明专利]用于当量燃烧天然气发动机的氨泄漏催化剂及其制备方法

说明书

本发明涉及一种当量燃烧天然气发动机的氨泄漏催化剂及其制备方法，属于催化剂制备技术领域。本发明的催化剂包括载体及载体上涂覆的涂层，涂层包括底层氧化层和顶层选择性催化还原（SCR）层，氧化层包含有贵金属铂，镧‑硅铝复合氧化物及铈锆固溶体，掺硅氧化铝作为分散剂，镧元素作为助剂，能显著提高催化剂的氨氧化能力；铈锆固溶体作为储氧材料，能显著提高当量燃烧条件下催化剂的氨氧化能力及氮气选择性；SCR层选择性催化还原氨与氮氧化物，进一步阻止氨的逃逸，并提高氮气选择性。本发明制备方法简单，针对当量燃烧天然气发动机有很高的氨转化能力及氮气选择性，大大降低氨逃逸。

技术领域

本发明属于催化剂制备领域，特别涉及一种用于当量燃烧天然气发动机的氨泄漏催化剂及其制备方法。

背景技术

随着石油资源的不断开采，能源短缺直接影响各国经济的持续发展。据研究资料显示，世界已探明的石油储量，按汽车现在消耗的速度，还能支撑40-70年，而已探明的天然气储量，预计可以开采200年。天然气是一种洁净的能源，主要成分是甲烷，其余为乙烷、丙烷、丁烷及少量其它物质，其具有较高的辛烷值和热值，性质稳定、燃烧比较完全，其产生的温室气体只有煤炭的1/2，是石油的2/3。同时，天然气汽车的使用成本较低，比燃油汽车节约燃料费约50％。此外，与电动汽车相比，天然气汽车的续航里程长。从经济和社会效益两个方面看，天然气汽车是目前最具有推广价值的低污染汽车，尤其适合于城市公共交通和出租汽车使用。目前，它已在世界上得到广泛应用。

天然气发动机的技术路线有稀薄燃烧和当量燃烧两种。采用稀薄燃烧技术的天然气发动机油耗更低、更节能，具有一定综合优势，但排放的氮氧化物浓度也更高，必须绑定SCR(选择性催化还原)系统才能满足国六排放标准。由于SCR系统成本太高，稀薄燃烧技术路线在国六阶段逐渐被放弃，当量燃烧技术则成为主流。

美国和欧洲的天然气发动机主要采用当量燃烧加三效催化剂(TWC)技术路线，其可满足美国EPA2017和欧Ⅵ排放标准。然而与欧Ⅵ排放标准相比，国六排放标准严格限定了氨的排放，因此为满足国六排放标准，需在当量燃烧+三效催化剂技术路线基础上增加氨泄漏催化剂(ASC)。目前国内外涉及氨泄漏催化剂的专利和文献主要是针对稀薄燃烧条件下SCR系统前端喷射尿素水溶液导致的氨泄漏，很少涉及天然气发动机当量燃烧条件下三效催化剂上氮氧化物参与反应生成的氨泄漏。

传统用于稀薄燃烧条件下SCR系统后端的氨泄漏催化剂并不适用于当量燃烧天然气发动机，存在氨转化率不足且氮气选择性低等缺陷，主要原因可能是氨氧化反应在稀薄燃烧条件下较容易发生，而在当量燃烧条件下较难发生。

发明内容

本发明所要解决的技术问题在于针对上述现有技术的不足，提供了用于当量燃烧天然气发动机的氨泄漏催化剂及其制备方法。本发明的催化剂针对当量燃烧天然气发动机具有高氨氧化效率、高氮气选择性等优点，且制备方法简单，能够大大降低氨逃逸。

为解决上述技术问题，本发明采用的技术方案是：用于当量燃烧天然气发动机的氨泄漏催化剂及其制备方法，其特征在于，该催化剂及其制备方法具有以下特征：

一种用于当量燃烧天然气发动机的氨泄漏催化剂，包括载体及载体上的涂层，所述涂层包括底层氧化层和顶层SCR层；其中，所述涂层的涂覆量为90～250g/L，氧化层与SCR层涂覆量之比为0.5:1～5:1。

所述氧化层负载有贵金属铂，贵金属铂的负载量为0.02～0.3g/L。

所述氧化层包含有镧-硅铝复合氧化物及铈锆固溶体，镧-硅铝复合氧化物与铈锆固溶体的质量比为0.5:1～5:1；所述镧-硅铝复合氧化物中氧化镧与硅铝复合材料的质量比为1:9～1:49；所述硅铝复合材料中氧化硅与氧化铝的质量比为1:9～1:39；所述铈锆固溶体中铈元素与锆元素的摩尔比为0.1:1～10:1。

一种用于当量燃烧天然气发动机的氨泄漏催化剂的制备方法，包括如下步骤：