[发明专利]一种乏燃料元件裂变产物中钯的回收方法

说明书

本发明公开了一种乏燃料元件裂变产物中钯的回收方法，该方法先将乏燃料元件混合酸溶解，再依次通过阳离子交换树脂柱和镍基螯合树脂柱串联的萃取色层柱，通过优化柱分离条件，最终实现了乏燃料元件裂变产物中钯的选择性富集。本发明的乏燃料元件裂变产物中钯的回收方法经济环保、工艺简单、适用性强，解决了传统钯处理工艺中存在的步骤繁琐、选择性差、生产成本高和操作复杂等问题，能快速、高效地从乏燃料元件裂变产物中回收钯。本发明的乏燃料元件裂变产物中钯的回收方法易于实现循环复用和工程放大，在放射性废物管理和湿法冶金领域具有重要的实践意义。

技术领域

本发明属于资源利用和环境保护领域，具体涉及一种乏燃料元件裂变产物中钯的回收方法。

背景技术

钯，是一种稀有的贵金属，其独特的理化性质，在催化剂、电器元件、储氢材料及医学模具等领域被广泛应用。但地壳中天然钯的含量极低，难以满足各行业日益增长的需求。为此，积极发展经济、绿色、高效的分离技术或寻找新的钯资源方向已成为科研工作者关注的焦点。

近年来，随着能源短缺及环境污染问题的加剧，核能作为一种清洁低碳的新能源得到了迅速发展。然而，核燃料循环的过程中也不可避免地会产生大量的放射性废物，其中含有的裂变产物及锕系元素对人类和生态环境均构成了潜在的放射性危害。钯，作为核反应中重要的裂变产物之一，主要有¹⁰⁴Pd（17 w_t%）、¹⁰⁵Pd（29 w_t%）、¹⁰⁶Pd（21 w_t%）、¹⁰⁷Pd（17w_t%）、¹⁰⁸Pd（12 w_t%）、¹¹⁰Pd（4 w_t%）6种同位素，但只有¹⁰⁷Pd具有放射性，是一种射线能量较低的纯β发射子体，有利于放化操作。另外，据文献报道，燃耗为33 GWd/t的动力堆乏燃料每年可生产超过11 kg的裂变产物钯，这将极大地缓解目前钯资源匮乏的难题。因此，裂变产物中钯较低的辐照水平及丰富的储备总量，已引起了世界范围内广泛的关注。开展相关的分离研究，对于资源回收利用和放射性废物处置均有重要的指导意义。

目前，萃取色层法和溶剂萃取法是裂变产物中钯分离的主要方法，相比较而言，萃取色层法具有操作便捷、有机废物少和分离效率高的优势，更适合大体积、低浓度的裂变产物钯的分离与富集。例如，Dulansk等建立了共沉淀和萃取色层柱的联合分离法，用于乏燃料废液中¹⁰⁷Pd的分离与检测，回收产额可达70%~80%。日本原子能研究所报道了硫杂酰胺夹醚负载的硅基大孔树脂，并通过萃取色层柱完成乏燃料中钯的分离与回收。但总体而言，上述方法均包含多次沉淀和转移步骤，普遍存在工作效率低、分离周期长、二次废物多及操作繁琐等问题。同时，现阶段已建立的方法对部分锕系元素、镧系元素及过渡金属的去污能力较差，难以直接实现钯的选择性分离。因此，进一步发展高效、选择性好的萃取色层法一直是乏燃料元件裂变产物中钯分离技术的关键。

发明内容

本发明所要解决的技术问题是提供一种乏燃料元件裂变产物中钯的回收方法。

本发明的乏燃料元件裂变产物中钯的回收方法，包括以下步骤：

a.乏燃料元件经剪切后，在加热条件下预先溶解于氢氟酸、硝酸和高氯酸按照体积比为5:3:2组成的混合酸中，再经双氧水调价、浓缩蒸干，得到固体颗粒样品；

b.将步骤a获得的固体颗粒样品重新溶解于8.0 mol/L硝酸溶液中，经浓缩蒸发至近干后，再加入盐酸溶液直至完全溶解，得到上柱样品溶液；

c.将步骤b获得的上柱样品溶液，转入至平衡后的阳离子交换树脂柱分离，控制流出液流速，收集样品流出液；