[发明专利]用于甲苯甲醇制取对二甲苯的催化剂、制备方法及其应用在审
| 申请号： | 201811442960.8 | 申请日： | 2018-11-29 |
| 公开（公告）号： | CN109433258A | 公开（公告）日： | 2019-03-08 |
| 发明（设计）人： | 许磊;许澜舰;袁扬扬;黄治华;张洁 | 申请（专利权）人： | 中国科学院大连化学物理研究所 |
| 主分类号： | B01J29/80 | 分类号： | B01J29/80;B01J35/10;C07C2/86;C07C15/08 |
| 代理公司： | 北京元周律知识产权代理有限公司 11540 | 代理人： | 胡璇 |
| 地址： | 116023 *** | 国省代码： | 辽宁;21 |
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| 摘要： | |||
| 搜索关键词： | 催化剂 对二甲苯 核壳分子筛 甲苯甲醇 制取 分子筛 硅烷化修饰 二甲苯 制备 制备方法和应用 甲苯转化率 芳烃 壳层 应用 | ||
1.一种用于甲苯甲醇制取对二甲苯的催化剂，其特征在于，该催化剂为经硅烷化修饰的ZSM@Silicalite-1型核壳分子筛，所述核壳分子筛核相为ZSM-5分子筛；所述核壳分子筛壳层为经过硅烷化修饰的Silicalite-1分子筛。
2.根据权利要求1所述的用于甲苯甲醇制取对二甲苯的催化剂，其特征在于，所述ZSM-5分子筛的硅铝摩尔比为10～5000；
优选地，所述ZSM-5分子筛的硅铝摩尔比为100～500。
3.根据权利要求1所述的用于甲苯甲醇制取对二甲苯的催化剂，其特征在于，所述壳层的覆盖度为80～99％；
优选地，所述壳层的覆盖度为90～99％。
4.根据权利要求1所述的用于甲苯甲醇制取对二甲苯的催化剂，其特征在于，所述壳层的厚度为2nm～1000nm；
优选地，所述壳层的厚度为100nm～1000nm。
5.根据权利要求1所述的用于甲苯甲醇制取对二甲苯的催化剂，其特征在于，以所述催化剂总重量计所述壳层重量占比为5～25wt％；
优选地，以所述催化剂总重量计所述壳层重量占比为10～20wt％。
6.一种如权利要求1～5中任一项所述催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
将壳层前驱液与核相分子筛接触，采用蒸汽辅助晶化法制备ZSM@Silicalite-1型核壳分子筛，并对壳层进行硅烷化修饰制备成所述催化剂。
7.根据权利要求6所述的催化剂制备方法，其特征在于，所述蒸汽辅助晶化法为在水蒸汽气氛中进行晶化，所述蒸汽辅助晶化法中晶化条件为在110～200℃下晶化2～12小时；
优选地，所述蒸汽辅助晶化法中晶化条件为150～200℃下晶化8～10小时。
8.根据权利要求6所述的催化剂制备方法，其特征在于，所述壳层前驱液为模板剂R、硅源和水按摩尔比为(0.10～0.50)：1.0：(20～40)混合后进行水热晶化处理得到；
优选地，所述模板剂R、所述硅源和所述水的摩尔比为(0.25～0.40)：1.0：(25～35)。
9.根据权利要求6所述的催化剂制备方法，其特征在于，所述壳层硅烷化修饰为将ZSM-5@Silicalite-1分子筛、稀释剂和硅烷化试剂按质量比为1：(5～15)：(1～2)混合，在90～150℃下冷凝回流搅拌12～24小时，之后在100～120℃下干燥12～24小时，在500～600℃下焙烧4～6小时；
优选地，所述ZSM-5@Silicalite-1分子筛、稀释剂和硅烷化试剂按质量比为1：(7～12)：(1.2～1.7)，在100～130℃下冷凝回流搅拌15～20小时。
10.一种甲苯甲醇制取对二甲苯的方法，其特征在于，包括以下步骤：将含有甲苯和甲醇的原料与如权利要求1～5中任一项所述的催化剂接触反应，得到对二甲苯。
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