[发明专利]一种N-掺杂介孔碳负载的金属纳米催化剂的制备方法及其应用有效

专利信息
申请号: 201811470667.2 申请日: 2018-12-04
公开(公告)号: CN109482235B 公开(公告)日: 2021-08-17
发明(设计)人: 冯乙巳;王旭东;刘杰;徐文艺;浦同俊;陈威豪 申请(专利权)人: 合肥工业大学
主分类号: B01J31/18 分类号: B01J31/18;B01J31/16;C07D213/22
代理公司: 安徽省合肥新安专利代理有限责任公司 34101 代理人: 卢敏
地址: 230009 安*** 国省代码: 安徽;34
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摘要:
搜索关键词: 一种 掺杂 介孔碳 负载 金属 纳米 催化剂 制备 方法 及其 应用
【权利要求书】:

1.一种N-掺杂介孔碳负载的金属纳米催化剂的制备方法,其特征在于:所述N-掺杂介孔碳负载的金属纳米催化剂是以N-掺杂介孔碳N-MPC为载体,在载体上负载有作为活性组分的金属M纳米颗粒;所述N-掺杂介孔碳负载的金属纳米催化剂用于催化吡啶直接偶联生成2,2’-联吡啶;

所述N-掺杂介孔碳负载的金属纳米催化剂的制备方法,采用路线一或路线二;

路线一:以结构式如式(1)所示的THPP为原料,先与甲醛缩合聚合,得到共价有机框架聚合物,再与金属M盐配位,得到金属配位的共价有机框架聚合物;最后对所述金属配位的共价有机框架聚合物进行退火碳化,即获得目标产物;

路线二:以结构式如式(1)所示的THPP为原料,先与金属M盐配位,得到结构如式(2)所示的M-THPP;再将M-THPP与甲醛缩合聚合,得到金属配位的共价有机框架聚合物;最后对金属配位的共价有机框架聚合物进行退火碳化,即获得目标产物;

所述N-掺杂介孔碳负载的金属纳米催化剂为N-掺杂介孔碳负载的单金属纳米催化剂M@N-MPC,或为N-掺杂介孔碳负载的双金属纳米催化剂M1-M2@N-MPC,其中M为Pd、Pt、Ru、Au、Ag或Rh、M1为Pd、Pt、Ru、Au、Ag或Rh、M2为Ni、Cu、Fe、Zn或Co。

2.根据权利要求1所述的N-掺杂介孔碳负载的金属纳米催化剂的制备方法,其特征在于:当为M1-M2@N-MPC时:路线一中,所述与金属M盐配位是与M1和M2两种金属盐进行配位;路线二中,是分别获得M1-THPP和M2-THPP,再将二者与甲醛缩合聚合。

3.一种权利要求1~2中任意一项所述制备方法所制得的N-掺杂介孔碳负载的金属纳米催化剂在合成2,2’-联吡啶中的应用,其特征在于:将所述N-掺杂介孔碳负载的金属纳米催化剂用于催化吡啶直接偶联生成2,2’-联吡啶,方法为:

将所述催化剂加入高压反应釜中,再加入吡啶,将高压反应釜密封;加热至100-550℃,反应1-10000min,在反应过程中通过磁子进行搅拌;反应完成后降至室温,获得反应混合液;

对所得反应混合液进行过滤分离,所得固体即为催化剂,将其洗涤、干燥后循环使用;所得滤液通过减压蒸馏的方式分离原料吡啶和目标产物2,2’-联吡啶。

4.根据权利要求3所述的N-掺杂介孔碳负载的金属纳米催化剂在合成2,2’-联吡啶中的应用,其特征在于:催化剂与吡啶投料的质量比为1:1-10000。

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