[发明专利]基于尿素/三聚氰胺氮源制备氮化铝陶瓷粉体的方法

说明书

一种基于尿素/三聚氰胺氮源制备氮化铝陶瓷粉体的方法，按以下步骤进行：(1)准备原料；(2)将九水硝酸铝溶于水中，加入偶联剂和聚乙二醇，搅拌均匀；(3)加入沉淀剂，搅拌至形成凝胶；醇洗后过滤获得凝胶；(4)凝胶放入无水乙醇中，在搅拌条件下加入酚醛树脂，搅拌形成糊状体；经烘干、煅烧和研磨获得前驱体粉体；(5)与氮源研磨混合，置于加热炉内，在加热炉内气压高于大气压下升温至950～1500℃进行氮化合成；随炉冷却研磨制成粗粉体；(6)加热至550～650℃进行除碳。本发明的方法以活性较高的尿素/三聚氰胺替代氮气为氮源，结合表面改性分散技术，使铝源和碳源之间达到原子或分子级别的均匀混合，降低碳热还原反应的温度。

技术领域

本发明属于材料技术领域，特别涉及一种基于尿素/三聚氰胺氮源制备氮化铝陶瓷粉体的方法。

背景技术

氮化铝是一种综合性能优良的陶瓷材料，随着研究的不断深入，氮化铝的制备工艺日趋成熟，其应用范围也不断扩大；尤其是进入21世纪以来，随着微电子技术的飞速发展，电子整机和电子元器件正朝着微型化、轻型化、集成化，以及高可靠性和大功率输出等方向发展，越来越复杂的器件对基片和封装材料的散热提出了更高的要求；传统的树脂基板与氧化铝陶瓷基板，其热导率均在30W/(m·K)以下，远不能满足大规模集成电路以及复杂器件的发展需要；氮化铝陶瓷的理论热导率为320W/(m·K)，并具有良好的电绝缘性、低的介电常数和介电损耗、与硅有良好匹配的热膨胀系数，还具有良好的化学稳定性和环保无毒等优点，已成为当今最为理想的基板材料和电子器件封装材料。

目前生产氮化铝陶瓷粉体的方法主要有铝粉直接氮化法、碳热还原法和高能球磨法；在铝粉直接氮化法中，由于铝粉氮化反应为强放热反应，反应过程不易控制，放出的大量热量易使铝形成融块，阻碍氮气的扩散，造成反应不完全，反应产物往往需要粉碎处理，因此难以合成高纯度、细粒度的产品；在碳热还原法中，氧化铝和碳的混合粉体在高温、流动N₂气中发生还原氮化反应，生成AlN粉末；该方法采用的氮源是流动惰性气体—氮气，需要较高的温度(1500～1800℃)才能发生碳热还原反应，致使颗粒长大，烧结活性降低；在高能球磨法中容易引入杂质，导致粉体的纯度较低，该方法至今未得到大幅度的推广使用。

发明内容

本发明的目的是提供一种基于尿素/三聚氰胺氮源制备氮化铝陶瓷粉体的方法，采用活性较高的尿素或三聚氰胺代替流动惰性氮气作为氮源，采用表面分散剂使铝源和氮源均匀混合，在低温碳热还原获得氮化铝陶瓷粉体。

本发明的方法按以下步骤进行：

1、准备铝源九水硝酸铝，沉淀剂碳酸氢铵溶液或氨水，表面活性剂偶联剂和聚乙二醇，碳源酚醛树脂，氮源尿素或三聚氰胺；其中偶联剂为九水硝酸铝总质量的0.01～10％，聚乙二醇为九水硝酸铝总质量的0.01～10％，酚醛树脂与九水硝酸铝的摩尔比为0.5～10，氮源与九水硝酸铝的摩尔比为5～60，沉淀剂的用量按碳酸氢铵或NH₃·H₂O与九水硝酸铝的摩尔比为2～8；其中碳酸氢铵溶液的浓度为0.1～2M，氨水的浓度为0.1～5M；

2、将九水硝酸铝溶于去离子水中，然后加入偶联剂和聚乙二醇，搅拌均匀制成混合溶液；

3、向混合溶液中加入沉淀剂，然后搅拌至形成凝胶；将凝胶醇洗后过滤，去除水分和游离态的偶联剂，获得前驱体凝胶；

4、将前驱体凝胶放入无水乙醇中，在搅拌条件下加入酚醛树脂，使酚醛树脂在无水乙醇中溶解，前驱体凝胶被分散，直至全部物料形成糊状体；将糊状体置于烘箱中，烘干去除挥发成分，再置于电阻炉中煅烧去除结构水，随炉冷却至常温，取出后研磨获得前驱体粉体；

5、将前驱体粉体与氮源研磨混合均匀，制成复合前驱体粉体；将复合前驱体粉体置于加热炉内，用氮气吹扫加热炉内部，将空气排出；然后在加热炉内气压高于大气压的条件下，将加热炉升温至950～1500℃，保温1～5小时，进行氮化合成反应；反应结束后随炉冷却至常温，研磨制成氮化铝粗粉体；