[发明专利]固体有机硅材料、使用其而成的层积体和发光器件

说明书

课题：本发明提供固体有机硅材料、使用其的层积体等，容易以均匀的纳米级的膜厚进行薄膜化，通过配置在作为发光器件的层积体与空气的界面，能够改善光取出效率等。解决方案：该固体有机硅材料含有：(A)数均粒径1～100nm的中空或多孔质的无机微粒、和(B)在分子内具有由R^ASiO_3/2(式中，R^A为碳原子数6～14的芳基)表示的芳基硅氧烷单元和由(R₂SiO_2/2)n(式中，R为可以被卤原子取代的碳原子数1～20的烷基或碳原子数6～14的芳基、n为3～1000的范围的数)表示的聚二有机硅氧烷结构的有机聚硅氧烷，成分(A)的含量为10～95质量％的范围。

技术领域

本发明涉及固体有机硅材料、使用其而成的层积体和发光器件，特别是涉及如下的固体有机硅材料：其容易以均匀的纳米级的膜厚进行薄膜化，通过配置在作为发光器件的层积体与空气的界面，能够改善光取出效率等。另外，本发明涉及使用了该固体有机硅材料的层积体和光学器件的制造方法。

背景技术

固体有机硅材料的成型性优异，具有耐热性、耐寒性、电绝缘性、耐候性、疏水性、透明性，因此被用于广泛的工业领域。固化性有机硅组合物的固化物与其他有机材料相比不容易发生变色，并且物理物性的降低较小，因此还适合作为光学材料、特别是发光器件(无机或有机发光二极管)的密封剂。

近年来，为了新的发光器件的制造工艺，提出了一种含有机硅的材料，其具有热熔性，在室温下是固体状或半固体状，在高温下发生加热熔融。具有热熔性的含有机硅的材料与通常的液状材料不同，操作作业性和均匀涂布性优异，例如本申请人等在专利文献1中提出了一种光学装配，将在分子内具有树脂状硅氧烷结构和直链状硅氧烷结构的反应性或非反应性的含有机硅的热熔组合物用于密封材料膜。该密封材料具有高折射率，通过与具有转换来自光源的波长的荧光材料的密封材料膜(荧光体层)组合使用，能够提供生产率和发光效率优异的发光器件。但是，在发光器件的领域，特别是使用上述荧光体层的情况下，要求更高的光取出效率，在上述发光器件中，还留有改善的余地。需要说明的是，在专利文献1中关于混配特定的中空或多孔质的无机微粒子、以及使用用于改善光取出效率的薄膜、特别是纳米级的薄膜没有任何公开。

另一方面，小粒径的中空或多孔质的无机微粒具有在内部或细孔内含有空气的结构，通过混配至作为粘合剂的树脂中，带来对于空气层低的折射率，因此被用作防反射膜的防反射层。具体而言，在对于基材层为低折射率的该防反射层的界面上反射入射光(来自外部光源的入射光)，通过入射光与反射光的干涉而实现防反射。例如，在专利文献2～4中公开了一种防反射膜，其将有机硅用作粘合剂树脂，含有中空或多孔质的无机微粒。但是，在这些专利文献中，关于带来高折射率且具有热熔性的有机硅材料、特别是在分子内具有树脂状硅氧烷结构和直链状硅氧烷结构的有机硅材料的使用没有任何公开，关于用于改善在内部具有光源的发光器件中的光取出效率的薄膜的使用没有任何公开。另外，在专利文献5中提出了一种固化物，其将球状的二氧化硅中空珠颗粒混配于在电子部件用途树脂注型材料中作为基体树脂的有机硅树脂矩阵中，但关于在分子内具有树脂状硅氧烷结构和直链状硅氧烷结构的有机硅材料的使用没有任何公开，关于二氧化硅中空珠颗粒极其粗大为5～15μm、薄膜的使用没有任何公开。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：日本专利特表2016-508290号公报

专利文献2：国际专利公开2009-001723号公报

专利文献3：国际专利公开2008-117652号公报

专利文献4：日本专利特开2004-258267号公报

专利文献5：日本专利特开平06-84642号公报

发明内容