[发明专利]阴极颗粒的制备方法及装置

权利要求书

1.一种阴极颗粒的制备方法，包括：

提供多个从i＝1到N的沉淀区，多个所述沉淀区串联连接，每个所述沉淀区包括提供沉淀阳离子的进料流a_i、提供沉淀阴离子的进料流b_i，流向下一沉淀区的沉淀颗粒浆料的持续流出流c_i，以及来自前一沉淀区的沉淀颗粒浆料的持续流入流c_i-1；以及

在所述沉淀区中形成沉淀颗粒，最后在沉淀区N中形成由N层组成的前体颗粒，其中每个颗粒的i层在沉淀区i中沉淀并形成；

其中N不小于3，且当i＝1时，没有持续流入流c_i-1；

其中，所述前体颗粒在80-200℃下的真空、N₂、Ar或空气中干燥3-24小时，得到干燥的前体颗粒；所述干燥的前体颗粒与锂源混合，并在氧气或空气中煅烧，从而形成具有梯度的多层核壳阴极材料；所述锂源选自LiOH·H₂O、Li₂CO₃、LiNO₃、醋酸锂、金属锂或Li₂O，其中，锂和金属阳离子的比值在0.5-1.5之间；

其特征在于：混合的所述前体颗粒和所述锂源在300到950℃下煅烧，其中采用多个保温温度以及多个升温速率，在300-500℃下保持2-12小时，然后在700-950℃下加热2-20小时，加热时所述升温速率为每分钟0.5度到10度。

2.如权利要求1所述的方法，其特征在于：每个所述沉淀区被He、N₂或Ar气覆盖或充溢。

3.如权利要求1所述的方法，其特征在于：所述沉淀阳离子选自Mg、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Al或其任意组合，阳离子源选自硫酸盐、碳酸盐、氯化物、硝酸盐、氟化物、氧化物、氢氧化物、羟基氧化物、草酸盐、羧酸盐、乙酸盐、磷酸盐、硼酸盐或其任意组合。

4.如权利要求1所述的方法，其特征在于：至少一个所述沉淀区具有与相邻沉淀区不同的阳离子成分。

5.如权利要求1所述的方法，其特征在于：所述进料流(b_i)选自NaOH、Na₂CO₃、NaHCO₃、Na₂C₂O₄、LiOH、Li₂CO₃、LiHCO₃、Li₂C₂O₄、KOH、K₂CO₃、KHCO₃、K₂C₂O₄或其任意组合。

6.如权利要求1所述的方法，其特征在于：至少一个所述沉淀区还包括一个提供螯合剂的流入流d_i、所述螯合剂选自氢氧化氨、氯化铵、硫酸铵、磷酸二氢铵、乙二醇、羧酸、硝酸铵、甘油、1,3-丙二醇、尿素、N,N'-二甲基脲、季氨盐或其任意组合。

7.如权利要求1所述的方法，其特征在于：N在3-30之间。

8.如权利要求1所述的方法，其特征在于：V_i为沉淀区i的体积，且V₁≤V₂≤…≤V_N。

9.如权利要求1所述的方法，其特征在于：所述前体颗粒由结构式(Ni_xMn_yCo_zMe_1-x-y-z)(CO₃)_a(OH)_2-2a表示，且所述前体颗粒的平均成分满足0a1；x+y+z0.95；x0.7；z0.35。

10.如权利要求1所述的方法，还包括:

在初始反应阶段收集最后一个沉淀区N的含有非稳态颗粒的流出流c_i；

加入酸溶液溶解所述非稳态颗粒从而得到流体；

测定所述流体的浓度和成分；以及

将所述流体引入至所述进料流a_i。