[发明专利]铈基复合氧化物的制备及其在氧化偶联中的应用

权利要求书

1.一种能够将胺和醇作为反应物催化合成亚胺的基于二氧化铈的复合氧化物(Ce-Fe-O，Ce-Al-O和Ce-Ni-O)催化剂，其特征在于，Ce和Fe摩尔比为1:10-20:1，Ce和Al摩尔比为1:10-20:1，Ce和Ni摩尔比为1:20-100:1。

2.权利要求1所述的催化剂的制备方法，其特征在于，将Ce盐跟Fe、Al或Ni金属盐溶解于去离子水中，配制成溶液，然后滴加碱性沉淀剂，直至溶液偏碱性，然后在恒温的油浴中陈化，将陈化后的悬浊液进行抽滤，洗涤，干燥，Ce-Fe-O，Ce-Al-O需研磨焙烧；Ce-Ni-O无需焙烧，干燥即得。

3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，Ce盐和Fe盐摩尔比为1:10-20:1，Ce盐和Al盐摩尔比为1:10-20:1，Ce盐和Ni盐摩尔比为1:20-100:1。

4.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，滴加碱性沉淀剂，直至溶液pH＝9；所述的碱性沉淀剂选自氨水、三乙胺、尿素、氢氧化钠、氢氧化钾等。

5.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，Ce-Fe-O，Ce-Al-O焙烧温度为300-600℃。

6.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，陈化的温度为60-80℃，陈化时间为12-24h。

7.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，具体包括以下步骤：

步骤1、将铈盐和Fe、Al或Ni金属盐溶解于去离子水中，配制成溶液Ⅰ；其中，Ce盐和Fe盐摩尔比为1:10-20:1，Ce盐和Al盐摩尔比为1:10-20:1，Ce盐和Ni盐摩尔比为1:20-100:1；

步骤2、在搅拌下，滴加氨水，直至溶液pH＝9，然后在恒温60-80℃的油浴中陈化12-24h；

步骤3、将陈化后的悬浊液倒入砂芯漏斗进行抽滤，用去离子水充分洗涤至中性，再用无水乙醇洗涤；洗涤完毕后，所得滤饼于80-150℃干燥10-14h，研磨后，Ce-Fe-O，Ce-Al-O在空气氛围下300-600℃焙烧4-6h；Ce-Ni-O无需焙烧，干燥即得。

8.权利要求1所述的催化剂，应用于胺和醇反应合成亚胺时作为催化剂的应用。

9.根据权利要求8所述的催化剂应用时，最佳催化反应温度为60℃。

10.根据权利要求8所述催化剂的应用，其特征在于，具体包括以下步骤：

首先用氧气吹扫玻璃管5分钟，然后依次加入60-200mg催化剂、0.5mmol苯胺和0.75mmol苯甲醇，并加入5ml甲苯作为溶剂；设置平行反应器中反应温度为60℃，将温度控制在反应预设温度T±1℃后，将盛有反应混合液的玻璃管放入平行反应器中，在1bar氧气，磁子搅拌(转速1200rpm下)持续反应为6-26h；反应结束后，取出玻璃管，冷却至室温，吸取反应液并用纳米滤头过滤，制备得到亚胺。