[发明专利]具有双铝中心的Cu-SSZ-13催化剂和H-SSZ-13分子筛及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种CHA笼具有双铝中心的Cu-SSZ-13催化剂，所述Cu-SSZ-13催化剂中包含SSZ-13分子筛和铜元素，其特征在于，所述SSZ-13分子筛的拓扑结构中包含多种CHA笼，其中包括具有双铝中心的椭球形CHA笼，其中，以所述SSZ-13分子筛中椭球形CHA笼的总个数为基准，所述具有双铝中心的椭球形CHA笼的含量在50％以上。

2.根据权利要求1所述的CHA笼具有双铝中心的Cu-SSZ-13催化剂，其中，以所述SSZ-13分子筛中椭球形CHA笼的总个数为基准，含有具有双铝中心的椭球形CHA笼的含量在60％以上，优选为60-90％。

3.根据权利要求1所述的CHA笼具有双铝中心的Cu-SSZ-13催化剂，其中，所述SSZ-13分子筛中二氧化硅与氧化铝的摩尔比为3-30，优选为5-20，更优选为6-10。

4.根据权利要求1所述的CHA笼具有双铝中心的Cu-SSZ-13催化剂，其中，以所述Cu-SSZ-13催化剂的总重量为基准，所述SSZ-13分子筛的含量为90-99.9重量％，所述铜元素的含量为0.1-10重量％。

5.一种权利要求1-4中任意一项所述的CHA笼具有双铝中心的Cu-SSZ-13催化剂的制备方法，其特征在于，该方法包括：

(1)将第一溶剂、第一硅源、第一铝源、第一碱源、第一铜源和二乙烯三胺依次进行混合和陈化，得到导向剂溶液，

(2)将第二溶剂、第二硅源、第二铝源和第二碱源进行接触，并向接触产物中加入所述导向剂溶液，然后将得到的混合物依次进行晶化、过滤和干燥，

其中，步骤(1)中，所述第一溶剂、第一硅源、第一铝源、第一碱源、铜源和二乙烯三胺的用量使得所述导向剂溶液中，第一溶剂：SiO₂：Al₂O₃：Na₂O：Cu：二乙烯三胺的摩尔比为5-50：1：0.01-0.2：0.05-2：0.005-2：0.005-2，优选为10-30：1：0.02-0.1：0.1-1：0.01-0.5：0.01-0.5，更优选为15-25：1：0.03-0.04：0.4-0.6：0.05-0.15：0.05-0.15；

步骤(2)中，第二溶剂、第二硅源以SiO₂计、第二铝源以Al₂O₃计、第二碱源以Na₂O计的用量的摩尔比为10-50：1：0.01-0.3：0.05-0.5，优选为15-40：1：0.0667-0.1667：0.15-0.35，

所述导向剂溶液以所述导向剂的干基重量计的用量为所述接触产物的干基重量的1-10重量％。

6.根据权利要求5所述的CHA笼具有双铝中心的Cu-SSZ-13催化剂的制备方法，其中，

步骤(1)中，所述混合的条件包括：温度为10-60℃，时间为1-5h；所述陈化的条件包括：温度为10-60℃，时间为24-72h；

步骤(2)中，所述接触的条件包括：温度为10-60℃，时间为1-3h；所述晶化的条件包括：温度为100-160℃，时间为12-192h。

7.根据权利要求5所述的CHA笼具有双铝中心的Cu-SSZ-13催化剂的制备方法，其中，

所述第一溶剂和第二溶剂相同或不同，且各自选自N,N-二甲基甲酰胺、乙醇或去离子水中的至少一种；

所述第一硅源和第二硅源相同或不同，且各自选自有机硅、无定形二氧化硅、硅溶胶、固体氧化硅、硅胶、硅藻土或水玻璃中的至少一种；

所述第一铝源和第二铝源相同或不同，且各自选自铝酸盐、偏铝酸盐、铝的氢氧化物、铝的氧化物或含铝的矿物中的至少一种；

所述第一碱源和第二碱源相同或不同，且各自选自碱金属或碱土金属的氢氧化物中的至少一种；

所述铜源选自可溶性铜盐、铜的氢氧化物、铜的氧化物或含铜的矿物中的至少一种。