[发明专利]具有双铝中心的Cu-SSZ-13催化剂和H-SSZ-13分子筛及其制备方法和应用在审
申请号: | 201910108681.6 | 申请日: | 2019-02-03 |
公开(公告)号: | CN111514929A | 公开(公告)日: | 2020-08-11 |
发明(设计)人: | 周跃 | 申请(专利权)人: | 周跃 |
主分类号: | B01J29/76 | 分类号: | B01J29/76;B01J29/70;B01J37/30;B01D53/94;B01D53/56;B01D53/88 |
代理公司: | 北京润平知识产权代理有限公司 11283 | 代理人: | 刘依云;乔雪微 |
地址: | 100107 北京市*** | 国省代码: | 北京;11 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 具有 中心 cu ssz 13 催化剂 分子筛 及其 制备 方法 应用 | ||
本发明涉及沸石分子筛催化剂领域,公开了CHA笼具有双铝中心的Cu‑SSZ‑13催化剂和H‑SSZ‑13分子筛及它们的制备方法和应用。所述Cu‑SSZ‑13催化剂中包含SSZ‑13分子筛和铜元素,其特征在于,所述SSZ‑13分子筛的拓扑结构中包含多种椭球形CHA笼,其中包括具有双铝中心的椭球形CHA笼,其中,以所述SSZ‑13分子筛中椭球形CHA笼的总个数为基准,所述具有双铝中心的椭球形CHA笼的含量在50%以上。所述CHA笼具有双铝中心的Cu‑SSZ‑13催化剂和H‑SSZ‑13分子筛用于催化氮氧化物的选择性还原反应时,具有优异的催化活性和耐水热稳定性。且它们的制备方法简单易操作,经济性好,硅铝比可调控性强。
技术领域
本发明涉及具有CHA晶体结构的沸石分子筛催化剂领域,具体涉及一种CHA笼具有双铝中心的Cu-SSZ-13催化剂、前述CHA笼具有双铝中心的 Cu-SSZ-13催化剂的制备方法、一种CHA笼具有双铝中心的H-SSZ-13分子筛的制备方法、由前述CHA笼具有双铝中心的H-SSZ-13分子筛的制备方法得到的CHA笼具有双铝中心的H-SSZ-13分子筛,以及前述CHA笼具有双铝中心的Cu-SSZ-13催化剂和CHA笼具有双铝中心的H-SSZ-13分子筛作为胺选择性催化剂在脱除柴油车尾气中氮氧化物的应用。
背景技术
移动源脱硝技术是目前研究热点问题,尤其是当前机动车辆日益增多,造成更多的氮氧化物(NOX)排放。氨选择性催化还原技术(NH3-SCR)是目前国际上应用最为广泛的NOX脱除技术,其原理是以NH3作为还原剂,将NOX还原为无害的N2而排放。SCR技术的关键是开发高效稳定的催化剂体系,以适应机动车使用的特殊环境。
沸石分子筛是一类具有规则微孔结构的硅铝酸盐晶体,其不仅具有一般无机膜材料的固有的物理化学特性,更为优异的是,其均一的、规则的、具有特定的空间走向的结晶孔道系统以及可调变的骨架Si/Al比等特性赋予沸石分子筛膜拥有筛分、择形功能特性和可调变的膜的表面特性,使其制备和应用研究在国际上得到了高速发展。早期沸石是指硅铝酸盐,它是由SiO4四面体和AlO4四面体为基本结构单元,AlO4和SiO4四面体通过桥氧连接构成的一类具有笼形或孔道结构的微孔化合物。自20世纪50年代A型和X 型分子筛开始工业生产和应用依赖,分子筛合成化学和工业应用研究始终受到学术界和产业界的高度重视,60年来,在新结构、新性能分子筛和多孔材料的合成和应用方面分别取得了一系列重大的突破,迄今,科学工作者在实验室已合成出超过145种具有独特结构的分子筛,推动了石油工业、化学工业的发展,大幅度改善了人类对能源的利用效率。近年来,分子筛及规整结构的多孔材料的创新层出不穷,并分别在化学工业、环保工业、高新技术等领域中得到了广泛地应用,规整多孔材料的应用也成为当代广泛研究的热点问题之一。
Chabazite(CHA)型结构分子筛,又称菱沸石,属于菱方晶系,具有三维八元环孔道体系,该结构中含有六元环和由八元环结构形成的椭球形CHA 笼交替组成的笼柱,其八元环孔口直径为0.38nm×0.38nm,属于小孔分子筛,其中以SSZ-13为载体制备的Cu-SSZ-13催化剂在柴油车尾气Urea-SCR (Urea-Selective Catalytic Reduction)系统净化氮氧化合物过程中,具有高活性、高水热稳定性、抗碱金属中毒性、抗贵金属中毒性和抗积碳性能。
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