[发明专利]一种氮掺杂碳负载单原子催化剂的制备方法

说明书

一种氮掺杂碳负载单原子催化剂的制备方法，将过渡金属醋酸盐溶解于去离子水中，再向其中逐滴加入吡咯单体得反应前驱体；将反应前驱体转移到反应釜中进行水热反应，反应结束后，将产物离心分离，冷冻干燥；将干燥后的样品加入盐酸溶液中除去氧化物后，通过抽滤分离并洗涤冷冻干燥；将干燥后的样品置于瓷舟中，在保护气氛下于管式炉中进行热处理，待自然冷却后即可得氮掺杂碳负载单原子催化剂。由于前驱体络合物中配体的存在，在制备过程中可以有效避免金属离子团聚生成原子团簇。除此之外可以通过调节吡咯以及酸处理时间等参数，调控单原子的负载量。此方法绿色、高效、操作简单。无需精密复杂的设备，适于大规模生产。

技术领域

本发明涉及一种单原子催化剂的制备方法，具体涉及一种氮掺杂碳负载单原子催化剂的制备方法。

背景技术

相比于传统的宏观类催化剂材料，单原子催化剂具有更高的原子利用效率以及更好的催化效果，受到了人们的广泛关注。单原子本身作为活性位点且具有本征活性，将其负载于载体之后，其可以与载体产生较强的相互作用，这种作用不仅可以稳定单原子，同时可以调控电子结构，提升催化剂的性能。作为一个新提出的催化剂种类，单原子催化剂的制备仍是一个极具挑战性的问题。目前已经报道的方法主要包括原子层沉积[Sun S , Zhang G, Gauquelin N , et al. Single-atom Catalysis Using Pt/Graphene Achievedthrough Atomic Layer Deposition[J]. Scientific Reports, 2013, 3(5):1775.], 热发射方法[Qu Y, et al. Thermal Emitting Strategy to Synthesize AtomicallyDispersed Pt Metal Sites from Bulk Pt Metal[J]. J. Am. Chem. Soc. 2019,141,11, 4505-4509]. 共沉淀法[Qiao B , Wang A , Yang X , et al. Single-atomcatalysis of CO oxidation using Pt1/FeOx[J]. Nature Chemistry, 2011, 3(8):634-41.]。水热合成气凝胶[Zhu C , Fu S , Song J , et al. Self-Assembled Fe-N-Doped Carbon Nanotube Aerogels with Single-Atom Catalyst Feature as High-Efficiency Oxygen Reduction Electrocatalysts[J]. Small, 2017, 13(15):1603407.]，热解MOF前驱体[Wenxing C , Jiajing P , Chun-Ting H , et al. SingleTungsten Atoms Supported on MOF-Derived N-Doped Carbon for RobustElectrochemical Hydrogen Evolution[J]. Advanced Materials, 2018:1800396.]。但原子层沉积及热发射技术需要复杂的设备，且制备工艺繁琐。共沉淀法，热解MOF等则无法调控单原子载量，开发一种绿色高效的制备单原子催化剂的方法对于促进其工业化应用具有重要意义。

发明内容

本发明的目的在于提供一种绿色、高效、操作简单，无需精密复杂的设备，适于大规模生产的氮掺杂碳负载单原子催化剂的制备方法。

为达到上述目的，本发明采用如下技术方案：

步骤一：搅拌下，将过渡金属醋酸盐溶解于去离子水中，得到浓度为0.01mol/L～0.1mol/L的有色透明溶液A，然后采用微量进样器向有色透明溶液A中逐滴加入有色透明溶液A体积5‰～10‰的吡咯单体，持续搅拌得到反应前驱体；

所述步骤一中过渡金属醋酸盐为醋酸铜、醋酸镍、醋酸钴、醋酸铁、醋酸钌及其水合物中的一种或几种任意比例的混合物；