[发明专利]高铀密度包覆燃料颗粒的制造方法、惰性基弥散燃料芯块和一体化燃料棒及其制造方法

说明书

本发明公开了一种高铀密度包覆燃料颗粒的制造方法、惰性基弥散燃料芯块和一体化燃料棒及其制造方法，高铀密度包覆燃料颗粒的制造方法包括S1、采用熔炼法制得U‑Si化合物的混合粉末；S2、根据所述混合粉末中不同粉末之间密度的不同，采用离心分离法将所述混合粉末的各粉末进行分离；S3、将分离出的U₃Si₂粉末与粘结剂混合，制成表面光滑的球状的核芯；S4、在所述核芯表面通过气相沉积法依次沉积形成多层包覆层，制得高铀密度包覆燃料颗粒。本发明以熔炼法配合粉末离心分离法获得纯度较高的UxSiy粉末，实现连续生产；采用粉末冶金法代替溶胶凝胶法制备包覆燃料颗粒的核芯，减少化学废液产生的污染，简化操作，降低制备成本，提高经济性。

技术领域

本发明涉及核燃料技术领域，尤其涉及一种高铀密度包覆燃料颗粒的制造方法、惰性基弥散燃料芯块及其制造方法、一体化燃料棒及其制造方法。

背景技术

高温气冷堆的发展与包覆燃料颗粒的研制成功和发展有着成熟密切的关系。工业化生产的包覆燃料颗粒内有一颗球形的UO₂核芯，其外通过气相沉积技术包裹4层封闭球壳，分别为疏松缓冲层、致密阻挡层、结构支撑密封层、致密阻挡层(即TRISO颗粒，若只有两层则是BISO颗粒)。这几层材料的主要作用是约束裂变材料、阻挡裂变产物的释放。

上世纪，美国橡树岭实验室用化学法制出碳化物微球，随后碳氧化物微球也成功产生，打破了长久以来使用氧化物作为核芯的传统，碳化物与氧的产物被包覆层阻挡在颗粒内，高铀密度核芯提高了整体铀装量和热导率，大量试验结果表明，碳化物核芯颗粒具有较大的应用空间，美国能源部将碳化物、碳氧化物微球作为高温气冷堆发展的参考燃料核芯材料。

IMDP芯块(Inert Matrix Dispersion Pellet,IMDP)，是将TRISO包覆燃料颗粒弥散固化在圆柱形SiC基体或金属基体中。SiC基体或金属基体不仅起到结构支撑作用，同时也具备耐辐照、耐腐蚀、屏蔽裂变产物释放的作用。美国、日本与韩国的多个研究机构相继开展TRISO包覆燃料颗粒和惰性基燃料制备的研究。我国已在清华大学与中核北方核燃料元件有限公司建立起工业级包覆燃料颗粒与石墨球形燃料元件生产线。为解决制造上对燃料体积份额的限制，美国用高铀密度U-Si化合物U₃Si₂陶瓷，弥散于基体材料形成燃料板，可避免辐照不稳定性产生的较大变形，在某种特点情况下成功应用与弥散燃料。

目前，美国、韩国等研究机构针对包覆燃料核芯制备和IMDP/FCM制备采用的方法主要是：熔炼法、雾化法制备包覆燃料核芯粉末；化学法即溶胶-凝胶法制备碳化物、氮化物、碳氧化物包覆燃料核芯；气相沉积法制备四层TRISO包覆层，包覆材料包含ZrC、SiC等；热压烧结制备惰性基弥散燃料芯块，将包覆燃料核芯弥散于陶瓷或金属基体中，一体化制备成燃料棒。然而，国内外暂无UxSiy包覆燃料颗粒制备方法。探索UxSiy包覆燃料颗粒和UxSiy核芯的IMDP芯块的制备工艺是包覆型燃料的重要的研究方向之一。

传统包覆燃料颗粒采用UO₂作为核芯，然而UO₂热导率低，在高温及辐照环境下，热导率还会显著下降。根据研究现状，IMDP燃料中TRISO颗粒体积分数含量最高不超过40％，并且由于TRSIO自身的结构特点，整个颗粒中只有约八分之一的体积为二氧化铀燃料，因此燃料芯块整体的铀装量很低，经济性很差，难以满足目前商用压水堆的使用要求。提高TRISO铀装量，扩大应用已成为各国的研究热点。

UxSiy包覆燃料颗粒的制备工艺由三部分组成：UxSiy粉末制备，TRISO核芯制备，包覆层制备。UxSiy粉末制备常采用熔炼法和雾化法。熔炼法生产成本低，铸锭均匀性好，易实现大规模生产，但铸锭易产生大量杂质，不易对粉末进行分离和提纯。雾化法制备的粉末流动性好，且粉末制成的燃料元件热导率高，但雾化法不易实现规模化生产。