[发明专利]一种类球形氮掺杂还原氧化石墨烯材料及其应用

说明书

本发明涉及一种类球形氮掺杂还原氧化石墨烯材料及其应用，属于电池材料领域。所述材料通过将氧化石墨烯水溶液稀释超声均匀化处理后再经喷雾干燥处理得到类球形氧化石墨烯粉末；然后与氮源研磨混合并在600～1200℃保温0.5～6h后得到。所述类球形氮掺杂还原氧化石墨烯材料兼具良好导电性与高褶皱、大比表面积和多级孔结构，并且掺杂氮原子可引入丰富的官能团，避免了石墨烯的严重堆叠及其造成的不良影响。将所述材料与硫复合作为锂硫电池正极材料使用，既可以实现活性物质的均匀分散、提高载硫量，又可以改善电极导电性和减轻“穿梭效应”，最终提高硫正极的电化学性能。

技术领域

本发明涉及一种类球形氮掺杂还原氧化石墨烯材料及其应用，属于电池材料领域。

背景技术

随着科技的发展和人类社会的不断进步，以化石能源为基础的全球能源体系在环境恶化和能源短缺方面令人日益担忧，推动着新能源与可再生能源的快速发展，锂离子电池作为新能源领域中的绿色可循环型储能装置，具有工艺成熟、自放电小、工作时间长等优点已经广泛应用于便携式电子器件、新能源电动汽车及能源储存等产业中，但受限于电极材料的理论比容量(＜300mAh/g)，其能量密度很难满足当今和未来社会越来越高的要求，因此，寻找新的高放电比容量，循环寿命长的电极活性材料成为发展下一代高比能二次电池的关键。

在诸多电池体系中，锂硫电池具有高能量密度，此外，活性物质硫自然界储量丰富、对环境友好、价格低廉，成为备受关注的新型二次电池体系之一。但是硫单质导电性差，反应前后体积膨胀容易破坏电极结构完整性，反应中间产物多硫化锂易溶于电解液形成穿梭效应，导致比容量快速衰减。石墨烯具有大比表面积和良好导电性，对于硫正极是一种良好的改性材料。然而，在石墨烯制备和随后的电极生产过程中，石墨烯片倾向于形成不可逆的团聚物或甚至通过范德华相互作用重新堆叠形成石墨，导致比表面积和表面可接触活性位点减少，这将引起活性材料的分布不均匀和降低对多硫化物的吸附能力。

发明内容

有鉴于此，本发明的目的在于提供一种类球形氮掺杂还原氧化石墨烯材料及其应用，利用喷雾干燥结合高温还原构建类球形氮掺杂还原氧化石墨烯材料，还原氧化石墨烯的类球形结构可以防止片层堆叠，有利于活性物质的均匀分散，杂原子氮掺杂结合多孔性有利于增强对多硫化锂的吸附能力；熔融载硫后构建类球形氮掺杂还原氧化石墨烯复合硫正极，在提高载硫量的同时实现硫正极良好的电化学性能。

本发明的目的是通过以下技术方案实现的。

一种类球形氮掺杂还原氧化石墨烯材料，所述材料通过以下方法制备得到：

(1)将0.5～12mg/mL的氧化石墨烯水溶液稀释超声均匀化处理4～16h，然后经喷雾干燥处理后得到类球形氧化石墨烯粉末；其中，喷雾干燥处理中进口温度为120～180℃，出口温度为80～140℃，进料蠕动泵流量设定为200～1000mL/h，通针频率设定为2～6s/次；

优选的，步骤(1)中所述氧化石墨烯水溶液由改进Hummers法制备得到。

优选的，步骤(1)中所述超声均质化处理时间为7～16h，温度为10～40℃。

优选的，步骤(1)中所述喷雾干燥处理中进口温度为150～170℃，进料蠕动泵流量设定为400～800mL/h，通针频率设定为2～4s/次。

(2)将类球形氧化石墨烯粉末与氮源研磨混合，随后在氩气或氮气气氛下加热至600～1200℃保温0.5～6h，得到一种类球形氮掺杂还原氧化石墨烯材料；其中，氮源与类球形氧化石墨烯粉末质量比为10～1:1，所述氮源为三聚氰胺、尿素和聚乙烯吡咯烷酮中的一种以上。

优选的，步骤(2)中研磨时使用玛瑙研钵。

优选的，步骤(2)中所述加热温度为800～1000℃，保温时间为1～3h。