[发明专利]甲烷氧化偶联催化剂及其制备方法和甲烷氧化偶联制备乙烯的方法

权利要求书

1.一种甲烷氧化偶联催化剂的制备方法，该制备方法包括：

（1）制备方石英

将钨酸钠水溶液与无定型二氧化硅接触，进行干燥、焙烧，得到方石英；其中，相对于100重量份的所述无定型二氧化硅，钨酸钠的用量为0.5-4重量份；

（2）负载

在水的存在下，将所述方石英与锰的可溶性盐、钨酸钠接触，进行干燥和焙烧；其中，所述焙烧的过程包括：将干燥产物以3-15℃/min的恒定速率升温至500-850℃，并保温2-10小时；

所述无定型二氧化硅、钨酸钠、所述锰的可溶性盐的用量使得以所制备的甲烷氧化偶联催化剂的总重量为基准，钨酸钠的总含量为2-9重量%，锰的氧化物以锰计的含量为1.5-7重量%。

2.根据权利要求1所述的制备方法，其中，步骤（2）中，

所述接触在搅拌下进行，搅拌的温度为20-45℃，搅拌时间为1-2小时；

和/或，所述干燥分为以下两个阶段进行，

第一阶段：将所述接触产物在70-90℃旋转蒸发0.5-3小时；

第二阶段：将蒸发所得产物在110-130℃干燥1-3小时；

和/或，所述锰的可溶性盐为硝酸锰。

3.根据权利要求1或2所述的制备方法，其中，步骤（2）中，所述接触包括第一接触和第二接触，所述干燥包括第一干燥和第二干燥；步骤（2）包括以下过程：

S1：将所述方石英与含锰的可溶性盐的水溶液进行所述第一接触，之后进行所述第一干燥，得到浸渍锰的方石英；

S2：将所述浸渍锰的方石英与钨酸钠水溶液进行所述第二接触，之后进行所述第二干燥、所述焙烧。

4.根据权利要求1或2所述的制备方法，其中，步骤（2）包括以下过程：将所述方石英与含锰的可溶性盐和钨酸钠的水溶液进行所述接触，之后进行所述干燥、焙烧。

5.根据权利要求1或2所述的制备方法，其中，所述无定型二氧化硅、钨酸钠、所述锰的可溶性盐的用量使得以所制备的甲烷氧化偶联催化剂的总重量为基准，钨酸钠总的含量为3-6重量%，锰的氧化物以锰计的含量为1.5-5重量%。

6.根据权利要求1所述的制备方法，其中，步骤（1）中，所述焙烧的过程包括：将干燥产物以2-10℃/min的恒定速率升温至700-850℃，并保温2-10小时。

7.根据权利要求1或2所述的制备方法，其中，该制备方法还包括：将步骤（2）所得产物进行压片、粉碎、过筛。

8.由权利要求1-7中任意一项所述制备方法制备得到的甲烷氧化偶联催化剂。

9.一种甲烷氧化偶联制备乙烯的方法，该方法包括：在权利要求8所述的甲烷氧化偶联催化剂的存在下，使甲烷和氧气进行甲烷氧化偶联反应。

10.根据权利要求9所述的方法，其中，所述甲烷氧化偶联反应的条件包括：反应温度为750-850℃，甲烷与氧气用量的摩尔比为1∶(0.1-1)，反应空速为10000-50000mL/(g·h)。