[发明专利]一种用于制备多壁碳纳米管的催化剂及其制备方法与应用有效

专利信息
申请号: 201911178177.X 申请日: 2019-11-26
公开(公告)号: CN110961115B 公开(公告)日: 2022-03-29
发明(设计)人: 陈秉辉;吴钊男;郑进保;曹志凯;谢建榕;张诺伟 申请(专利权)人: 厦门大学
主分类号: B01J23/881 分类号: B01J23/881;B01J23/882;B01J35/10;C01B32/162
代理公司: 北京彭丽芳知识产权代理有限公司 11407 代理人: 彭丽芳
地址: 361005 福建*** 国省代码: 福建;35
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摘要:
搜索关键词: 一种 用于 制备 多壁碳 纳米 催化剂 及其 方法 应用
【权利要求书】:

1.一种用于制备多壁碳纳米管的催化剂的制备方法,所述催化剂以泡沫状疏松多孔MgO作为载体,以金属Fe、Co或Ni为活性组分,以金属Mo为助剂,其化学通式可表达为:xMa-Mob/MgO,其中x为M占MgO的摩尔百分含量,x= 10~20;M为Fe、Co或Ni中的一种,a:b代表金属M与金属Mo的摩尔比,a:b= 1000~5;所述催化剂的堆密度为0.02~0.30g/mL,所述泡沫状疏松多孔MgO的结构尺度为微米级,泡沫状结构孔径为0.32~4.88μm,组成泡沫状的纳米氧化镁颗粒的粒径为6.4~16.6nm;所述用于制备多壁碳纳米管的催化剂的制备方法,其特征在于,具体步骤如下:

1)将保护剂和助剂金属Mo的前体加入水中,然后加入硝酸或硝酸镁搅拌均匀,加入活性金属的硝酸盐前体搅拌均匀,加入引发剂搅拌均匀制得前体溶液;其中,所述的引发剂选自尿素、氨水、氨基乙酸、硝酸铵或氯化铵中的一种;保护剂选自柠檬酸CA、聚乙烯醇PVA、聚乙烯二醇PEG、甘氨酸、丙氨酸、尿素或乙二胺四乙酸EDTA中的一种;

2)在搅拌下往步骤1)中制得的前体溶液中加入轻质氧化镁或碱式碳酸镁,将所得混合物继续搅拌30~180min,然后在80~120℃搅拌蒸干30~300min,将所得固体在80~150℃进行干燥发泡3~12h;将干燥后的固体磨碎并在空气中进行焙烧即可制得所述用于制备多壁碳纳米管的催化剂。

2.如权利要求1所述的用于制备多壁碳纳米管的催化剂的制备方法,其特征在于,步骤1)中所述的助剂金属Mo的前体选自七钼酸铵、四钼酸铵、二钼酸铵、氧化钼、钼酸钠、钼酸、乙酰丙酮钼或六羰基钼中的一种。

3.一种如权利要求1所述的用于制备多壁碳纳米管的催化剂的制备方法所制备的催化剂的应用,其特征在于,具体步骤如下:将催化剂放入流化床反应器或固定床反应器中,通入惰性气体,以5~25℃/min升温至600~900℃,在反应温度下保持0~120min,然后再通入由惰性气体、碳源气体和氢气组成的混合气体,混合气体流量与催化剂体积比为400~7000m3·h-1/m3,反应压力为1~3bar,反应时间为15~120min,反应结束后降至室温即可制得多壁碳纳米管;所述碳源气体由C1~C3轻烃、甲醇、乙醇、苯或甲苯中的一种或多种混合而成;所述混合气体组成为碳源气体体积分数50%~20%,氢气体积分数为0~20%,其余组分为惰性气体,其中氢气体积分数不为0。

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