[发明专利]一种富氮掺杂无定形碳/石墨碳纳米复合物粉体大规模生产方法

权利要求书

1.一种富氮掺杂无定形碳/石墨碳纳米复合物粉体大规模生产方法，其特征在于，包括以下步骤：

(1)原材料选择：选择石墨碳、吡咯单体、水、过硫酸铵和浓盐酸作为湿化学富氮掺杂无定形碳/石墨碳复合物粉体大规模生产的原材料；其中，石墨碳包括多壁碳纳米管或氧化石墨烯；

(2)吡咯纯化处理：对吡咯单体进行减压蒸馏，在此过程中通氮气保护，减压后利用油浴加热到90～100℃，密封遮光，并放到冰箱冷却保存；

(3)石墨碳预处理：(a)将多壁碳纳米管放入浓硫酸与浓硝酸的混合溶液中进行预处理，预处理温度为130～160℃，时间为1.5～2.5小时；(b)氧化石墨烯无需预处理；

(4)石墨碳分散：将步骤(3)预处理后的多壁碳纳米管或氧化石墨烯溶解于水中，超声分散直至形成悬浊液或溶液：预处理后的多壁碳纳米管无法溶解于水中，形成均一的悬浊液；氧化石墨烯能溶解于水，形成均一的溶液；所述纯碳纳米管或氧化石墨烯与水的质量比可调，其中碳材料的质量分数不高于0.02％；

(5)吡咯分散：常温快速搅拌条件下，在步骤(4)的悬浊液或溶液中逐滴加入步骤(1)纯化后的吡咯单体，搅拌至少1小时后，形成均一的悬浊液或溶液；所述纯化后的吡咯单体与水的质量比可调，其中，吡咯的质量分数不高于0.2％

(6)反应溶液环境控制：在(5)的悬浊液/溶液中加入浓盐酸；所述浓盐酸与水的体积比可调，其中浓盐酸的摩尔分数范围在0.5～2mol/L；

(7)吡咯原位聚合：在(6)的悬浊液/溶液中以加入过硫酸铵，冰水浴条件下，持续搅拌24小时；所述过硫酸铵的摩尔数与加入的吡咯摩尔数相同；

(8)富氮掺杂无定形碳/石墨碳纳米复合物粉体清洗与收集：对步骤(7)中的反应溶液进行真空抽滤清洗后，60℃下干燥；

(9)室温下，将步骤(8)中干燥收集后的粉末置于充满氮气的环境中，当温度至400～1000℃后保温2小时，随后自然降温至室温，在此过程中，一直通入纯氮气并隔绝空气，得到产物。

2.根据权利要求1所述的一种富氮掺杂无定形碳/石墨碳纳米复合物粉体大规模生产方法，其特征在于，步骤(1)中所述的多壁碳纳米管的纯度≥95％，直径、长度可调；氧化石墨烯的纯度≥95％，石墨片层堆积层数可调；吡咯单体的纯度≥99％，水分＜0.1％；过硫酸铵的纯度≥95％；浓盐酸的浓度为12mol/L。

3.根据权利要求1所述的一种富氮掺杂无定形碳/石墨碳纳米复合物粉体大规模生产方法，其特征在于，步骤(3)所述的混合溶液中，浓硫酸与浓硝酸的体积比为4:1；浓硫酸质量分数≥70％，浓硝酸质量分数约为68％。

4.根据权利要求1所述的一种富氮掺杂无定形碳/石墨碳纳米复合物粉体大规模生产方法，其特征在于，步骤(6)所述反应温度控制在0～5℃。

5.根据权利要求1所述的一种富氮掺杂无定形碳/石墨碳纳米复合物粉体大规模生产方法，其特征在于，步骤(7)所述的清洗过程中，清洗溶剂为水和无水乙醇，水与无水乙醇的搅拌清洗时间分别在5～8小时和1～2小时。