[发明专利]一种以Ce-MOF为前驱体的铈基复合氧化物低温SCR催化剂制备方法

说明书

一种以Ce‑MOF为前驱体的铈基复合氧化物低温SCR催化剂制备方法，属于催化剂制备技术领域。包含以下具体步骤：将均苯三酸(BTC)溶解于有机溶剂中，加入铈盐溶液，在适当温度下搅拌15min，得到Ce‑MOF样品；将可溶性修饰金属源溶解于乙醇中，加入Ce‑MOF，一定温度下搅拌12h，得到复合氧化物催化剂的前体；对前体焙烧并研磨，得到CuO‑CeO₂、Fe₂O₃‑CeO₂低温SCR催化剂。本发明利用Ce‑MOF高的比表面积、有序的孔道结构及较强的吸附能力，实现CuO或Fe₂O₃在CeO₂上的高度分散，从而显著提高复合氧化物的低温SCR反应催化活性。

技术领域

本发明涉及一种铈基复合氧化物低温SCR催化剂制备方法及其在氨选择性催化还原氮氧化物反应中应用，属催化剂制备技术领域。

背景技术

氮氧化物是主要大气污染物之一，包括N₂O、NO、NO₂、N₂O₃、N₂O₄和N₂O₅等，常用NO_X表示。NO_X有多种危害，例如形成光化学烟雾、影响植物生长、破坏建筑材料、加速橡胶老化及破坏臭氧层等。氨选择性催化还原是目前已商业化的最为有效的烟气脱硝技术，在火力电厂烟气脱硝中得到广泛应用。SCR技术的核心是催化剂，广泛使用的是钒钛体系，主要是V₂O₅-WO₃/TiO₂或V₂O₅-MoO₃/TiO₂催化剂。但传统钒基SCR催化剂体系存在工作温度高(300～400℃)、窗口窄、高温下N₂选择性低、钒物种有较大毒性等缺点(X.Gao，et al.,Catal.Commun.,2010,12(4):255-258)。因此，开发新型无钒基SCR催化剂具有重要意义。氧化铈因其储量大、价格便宜，且具有优异的储氧能力及氧化还原性，在环境催化领域得到广泛应用(T.Tabakova.et al.,Appl.Catal.B,2011,101(3-4):266-274)。但纯二氧化铈存在热稳定性差、比表面积小和易发生高温烧结等缺陷(H.Wang,et al.,J.Catal.,2016,338:56-67)。通常需引入一些金属元素(如:Zr,Mn,Fe,Cu等)与CeO₂形成复合氧化物来改善其性能。Guo等(R.Guo,et al.,J.Ind.Eng.Chem.,2014,20(4):1577-1588)采用溶胶凝胶法制备了CuO-CeO₂催化剂，其低温活性提高了8％～27％。Liu等则(H.Liu,et al.,Appl.Surf.Sci.,2019,498:143780)合成了一系列三维有序大孔Ce-Fe复合氧化物催化剂，在CO选择性催化还原氮氧化物反应中显示出良好的活性，其中3DOMCe_0.6Fe_0.4O₂催化剂在200℃时，NO转化率接近90％。