[发明专利]氨的分解方法及钌配位化合物

说明书

本发明的氨的分解方法为在催化剂和碱的存在下，将氨进行氧化分解而获得氮、质子和电子的方法。催化剂为具有2个第1配位体和1个第2配位体的钌配位化合物，第1配位体为可以具有取代基的吡啶或吡啶稠环式化合物，第2配位体为可以在吡啶环上具有取代基的2,2’‑联吡啶‑6,6’‑二羧酸。

技术领域

本发明涉及氨的分解方法以及钌配位化合物。

背景技术

氨的操作比较容易，不含碳，即使燃烧也不排出二氧化碳，因此面向今后的无碳社会，作为能量载体的利用受到关注。作为能量载体的氨从成本方面、二氧化碳的排出、能量效率的观点考虑，具有可以与以往的能量充分竞争的潜力。然而，为了将氨作为能量载体而实用化，需要将氨氧化分解而产生氮分子、电子和质子的氨的分解反应。作为这种氨的分解反应，有作为固体催化剂的Ni-Gd系、Pt、Ru-Al系等的催化反应的报告例(非专利文献1～3)。

现有技术文献

非专利文献

非专利文献1：J.Power Sources 2016,vol.305,p72

非专利文献2：J.Mater.Chem.,2013,vol.1,p3216

非专利文献3：Sci.Adv.2017,vol.3,e1602747

发明内容

发明所要解决的课题

然而，上述报告例都具有需要高温高压或过电压这样的问题。

本发明是为了解决上述课题而提出的，其主要目的是在与以往相比温和的条件下将氨分解而生成氮分子、电子和质子。

用于解决课题的方法

为了达到上述目的，本发明人等使用某种钌配位化合物作为催化剂在碱的存在下将氨氧化分解，结果发现能够效率好地获得氮、质子和电子，从而完成了本发明。

即，本发明的氨的分解方法是在催化剂和碱的存在下，将氨进行氧化分解而获得氮、质子和电子的氨的分解方法，上述催化剂为具有2个第1配位体和1个第2配位体的钌配位化合物，上述第1配位体为可以具有取代基的吡啶或吡啶稠环式化合物，上述第2配位体为可以在吡啶环上具有取代基的2,2’-联吡啶-6,6’-二羧酸。

根据该氨的分解方法，能够在与以往相比温和的条件下从氨获得氮、质子和电子。

作为催化剂，可举出例如式(A)～(C)中任一式所示的钌配位化合物。

(式中，Py为在4位可以具有烷基、烷氧基、芳基或卤原子的吡啶或在6位可以具有烷基、烷氧基、芳基或卤原子的异喹啉，R为烷基、烷氧基、芳基或卤原子，X为1价阴离子)

式(B)的钌配位化合物为将式(A)的钌配位化合物进行单电子氧化并配位了氨而得的化合物。式(C)的钌配位化合物为在重复进行了式(B)的钌配位化合物的单电子氧化与脱质子化后形成的氮配位化合物。式(B)、(C)的钌配位化合物为在采用式(A)的钌配位化合物进行的氨的氧化分解中生成的中间体(新的化合物)，实际上它们也作为催化剂起作用。

附图说明

图1为实验例28、29的电流-电位曲线的图。

图2为实验例28、32的电流-电位曲线的图。

具体实施方式

以下显示本发明的氨的分解方法和钌配位化合物的优选实施方式。