[发明专利]JMZ-1、含CHA的沸石及制备方法

说明书

本发明描述了JMZ‑1，一种沸石，该沸石具有CHA结构并且包含三甲基(环己基甲基)铵阳离子作为结构导向剂。本发明还描述了煅烧沸石JMZ‑1C，其不包含结构导向剂。与具有相同金属载量和相当的二氧化硅∶氧化铝比率(SAR)的含CHA沸石相比，含金属的JMZ‑1C具有改善的SCR活性。本发明描述了制备JMZ‑1、JMZ‑1C和JMZ‑1C的含金属的煅烧的对应物的方法，以及将JMZ‑1C和JMZ‑1C的含金属的煅烧的对应物用于处理废气的方法。

技术领域

本发明涉及JMZ-1，一种骨架结构内包含结构导向剂(SDA)的含CHA的沸石，以及煅烧沸石(JMZ-1C)。本发明还涉及制备JMZ-1和JMZ-1C的方法以及使用煅烧沸石JMZ-1C作为催化剂的方法。

背景技术

沸石是由重复的TO₄四面体单元构成的结晶材料，其中T最常见为Si、Al或P(或四面体单元的组合)。这些单元连接在一起以形成具有规则晶体内腔体和/或分子尺寸通道的骨架。铝硅酸盐具有Si和Al作为T。许多类型的合成沸石已被合成，并且各自具有基于其四面体单元的具体排列的独特骨架。根据IUPAC命名，国际沸石协会(IZA)为每种拓扑类型指定独特的三字母代码(例如，“CHA”)(http：//www.iza-structure.org/data/)。

沸石具有许多工业应用，并且已知某些骨架诸如CHA的沸石是用于处理工业应用(包括内燃机、燃气轮机、燃煤发电厂等)中的燃烧废气的有效催化剂。在一个示例中，废气中的氮氧化物(NO_x)可通过所谓的选择性催化还原(SCR)工艺来控制，由此废气中的NO_x化合物在沸石催化剂的存在下与还原剂接触。

当制备为铝硅酸盐组合物时，CHA拓扑类型的合成沸石使用结构导向剂(SDA)(也称为“模板”或“模板剂”)制备。用于制备铝硅酸盐CHA拓扑型材料的SDA通常为引导或指导沸石骨架的分子形状和图案的复杂有机分子。一般来讲，SDA可被认为是围绕其形成沸石晶体的模具。在晶体形成之后，将SDA从晶体的内部结构中移除，从而留下分子多孔铝硅酸盐笼。

在典型的合成技术中，固体沸石晶体从包含骨架反应物(例如，硅源和铝源)、氢氧根离子源(例如，NaOH)和SDA的反应混合物中沉淀出来。此类合成技术通常需要数天(取决于诸如结晶温度之类的因素)来实现期望的结晶。当结晶完成时，将包含沸石晶体的固体沉淀物与废弃的母液分离。该废弃的母液包含未使用的SDA和未反应的二氧化硅，所述未使用的SDA通常由于苛刻的反应条件而降解。

美国专利No.4,544,538涉及结晶沸石SSZ-13，其由衍生自1-金刚烷胺、3-喹核醇和2-外-氨基降冰片烷的有机含氮的阳离子制备。SSZ-13具有菱沸石的晶体结构。存在有机模板化组分的未煅烧SSZ-13沸石的XRD特征线提供于美国专利4,544,538的表1中，并且示于下表1中。

表1

其中有机模板化组分已被去除的煅烧的SSZ-13沸石的XRD特征线提供于美国专利No.4,544,538的表2中，并且示于下表2中。

表2