[发明专利]一种具有八面体晶面的Pb电极、制备方法及其应用

说明书

本发明公开了一种具有八面体晶面的Pb电极、制备方法及其应用。进一步提高铅电极在电还原二氧化碳方面的催化活性与选择性仍是一个挑战。本发明涉及的一种具有八面体晶面的Pb电极，表面覆盖有一层八面体铅颗粒。本发明涉及的具有八面体晶面的Pb电极具有表面面积大、边缘/低配位位点多、纳米粒子结构独特的优点。本发明的具有八面体晶面的Pb电极采用绿色且温和的一步合成法，由平板铅在含氟的酸性溶液中不断氧化还原，原位生成八面体铅颗粒。本发明的具有八面体晶面的Pb电极提供了新的CO₂的减排思路，将废弃物资源化，二氧化碳还原的产物仅有甲酸一种，且选择性高达98.03％，后续的提纯运输方便。

技术领域

本发明属于电极制备技术领域，具体涉及一种具有八面体晶面的Pb电极、制备方法及其在电催化还原二氧化碳反应中的应用。

背景技术

传统化石燃料的持续过度消耗最终将导致能源危机，其燃烧将增加大气中的二氧化碳含量，而二氧化碳是一种温室气体。电催化还原CO₂作为一种修复环境污染物的方法，越来越受到人们的重视，许多金属被用作电子传递介质。尽管如此，打破C＝O键在热力学上需要220-330kJ mol^-1的能量，因此，要打破非常稳定的C＝O键来激活CO₂，是将其转化为有价值的化学物质的一个主要挑战，需要优良的催化剂来降低活化能，克服能量壁垒。各种电催化剂，即sp金属(如Zn、Cd、Hg、In、Tl、Pb、Ti、Sn)和d金属(如Pd、Pt、Cu、Ag、Au)被以各种形式(如本体、载体和衍生形式)用于电催化还原CO₂。根据金属电极的电子构型，这些金属可分为CO型金属和HCOOH型金属两大类。

由于铅具有储量丰富、价格低廉、电催化效率高等特点，且其电催化还原CO2的主要产品是甲酸，易于运输，因此，铅是十分适合工业应用的电极材料。然而，进一步提高铅电极在电还原二氧化碳方面的催化活性与选择性仍是一个挑战。

发明内容

本发明的目的在于提供一种具有八面体晶面的Pb电极以提高电催化还原二氧化碳反应中的电流效率，本发明的目的还在于提供所述具有八面体晶面的Pb电极的制备方法。

本发明涉及的一种具有八面体晶面的Pb电极，表面覆盖有一层八面体铅颗粒。八面体铅颗粒的晶面比例高于现有的铅电极表面的晶面比例，使得具有八面体晶面的Pb电极对甲酸的选择性高达98.03％。

作为优选，所述具有八面体晶面的Pb电极表面的八面体铅颗粒，通过在含有氟化钠的HNO₃溶液中进行循环伏安法原位生成。

本发明涉及的一种具有八面体晶面的Pb电极的制备方法，具体如下：

步骤一.铅基底清洁预处理。

步骤二.对经过步骤一处理的铅基底进行打磨抛光，得到p-Pb电极。

步骤三.具有八面体晶面的Pb电极的制备。

3-1.将0.1mol·L^-1的HNO₃和0.01mol·L^-1的NaF混合水溶液倒入反应容器中；反应容器为三电极体系，内设有工作电极槽、对电极槽和参比电极槽。

3-2.将步骤二所得的p-Pb电极放入反应容器的工作电极槽中；将铂电极放入反应容器的对电极槽中；参比电极放置于反应器参比电极槽中；并将p-Pb电极、铂电极及参比电极接入电化学工作站。

3-3.将反应容器放入20～35℃的恒温环境中，设置温度为25℃；打开电化学工作站，并调节为循环伏安法。

3-4.将循环伏安法处理后的p-Pb电极取出并清洗，得到具有八面体晶面的Pb电极。