[发明专利]一种铂-镍/氮掺杂还原氧化石墨烯的制备方法

说明书

本发明提供一种铂‑镍/氮掺杂还原氧化石墨烯的制备方法，该方法为：使用氧化石墨烯作为催化剂载体；然后加入铂‑镍作为甲醇氧化反应催化剂，制备得到铂‑镍/氧化石墨烯前驱体；最后使用等离子体处理通入H₂和N₂的铂‑镍/氧化石墨烯前驱体，得到铂‑镍/氮掺杂还原氧化石墨烯。本发明选用铂‑镍作为甲醇氧化反应催化剂，氮掺杂还原氧化石墨烯作为催化剂载体，等离子体技术制备方法得到铂‑镍/氮掺杂还原氧化石墨烯，合理的选材和先进的制备方法使其应用于甲醇燃料电池时具有良好的电催化活性、抗CO中毒性能和长期稳定性。

技术领域

本发明涉及甲醇燃料电池技术领域，尤其是涉及一种铂-镍/氮掺杂还原氧化石墨烯的制备方法。

背景技术

在经济快速发展的今天，寻求高效、环保、低成本的能源资源已成为一个关键问题。直接甲醇燃料电池是一种能够将燃料和氧化剂中的化学能连续不断地直接转化为电能的发电装置，由于其环保、高效的特性，引起了全世界的广泛重视。甲醇燃料电池直接利用甲醇或甲醇水溶液作为阳极燃料，氧或空气作为氧化剂。由于其具有甲醇来源广泛，便于携带，储存、补充方便，体积和质量比能量高，结构简单，无需要外重整设备等特点，在便携电源、小型民用电源及车用电源等方面具有广阔的应用前景。

但目前直接甲醇燃料电池存在着甲醇阳极电催化活性不高的问题。由于甲醇氧化机理非常复杂，在此过程中会生成一些不稳定的、不可溶的中间产物，某些中间产物会吸附在催化剂的表面，抑制催化剂的活性，造成催化剂中毒和催化剂利用率低，所以提高催化剂利用率是直接甲醇燃料电池的研究热点。

发明内容

本发明的目的在于：针对现有技术存在的问题，提供一种铂-镍/氮掺杂还原氧化石墨烯的制备方法，铂-镍催化剂高效、廉价，氮掺杂还原氧化石墨烯催化剂载体能够获得更好催化剂性能，低温等离子体制备方法简单、节能、高效。本发明能更好地应用于甲醇燃料电池，与未氮掺杂铂-镍/还原氧化石墨烯(Pt-Ni/rGO)和商用铂/碳催化剂(Pt/C)相比，该发明材料应用于甲醇氧化反应中电催化活性、抗CO中毒性能和长期稳定性均为最优。

本发明的发明目的通过以下技术方案来实现：

一种铂-镍/氮掺杂还原氧化石墨烯的制备方法，其特征在于，该方法为：使用氧化石墨烯作为催化剂载体；然后加入铂-镍作为甲醇氧化反应催化剂，制备得到铂-镍/氧化石墨烯前驱体；最后使用等离子体处理通入H₂和N₂的铂-镍/氧化石墨烯前驱体，得到铂-镍/氮掺杂还原氧化石墨烯。

进一步的，所述氧化石墨烯的制备方法为：

(1)将片状石墨粉末与浓硫酸混合，并控制温度在4℃以下；随后边搅拌边缓慢加入高锰酸钾，反应时间2-4小时；

(2)将步骤(1)得到的产物置于35-40℃的环境中保温1-2小时，然后逐渐升温至70-80℃，并缓慢加入去离子水；待反应结束后，缓慢滴入一定量的双氧水直至没有气泡发生；

(3)最后用盐酸和去离子水对产品进行洗涤，然后冷冻干燥，得到黄褐色绒毛状物的氧化石墨烯。

进一步的，步骤(1)中片状石墨粉末与浓硫酸混合的比例为：每1.5g片状石墨粉末对应50ml浓硫酸。

进一步的，步骤(1)中加入高锰酸钾的量为：每1.5g片状石墨粉末对应6g高锰酸钾。

进一步的，步骤(2)中加入去离子水的量为：每50ml浓硫酸对应50ml去离子水。

进一步的，加入的甲醇氧化反应催化剂为：氯铂酸溶液和醋酸镍溶液的混合液，其中铂镍比为3:1，载铂量为10wt％。