[发明专利]一种Ce基有机金属配合物催化材料及其制备与应用

权利要求书

1.一种Ce基有机金属配合物催化材料及其制备与应用，包括通过对苯二甲酸有机配体与三价铈离子以溶剂热法合成出一种新型的具有高热稳定性的Ce(Ⅲ)-BDC金属有机配合物，该金属有机配合物为二核[Ce₂O]⁴⁺簇与对苯二甲酸配位形成的金属有机配合物，其化学式为Ce₂O(CO₂)₄，晶体形貌为六方棱柱体,并将其作为SCR活性优良的新型NO_x转化催化材料；具体包括如下步骤：

(1)对苯二甲酸(H₂BDC)溶于N,N′-二甲基甲酰胺(DMF)中，常温搅拌直至对苯二甲酸全部溶解，再将Ce盐(CeCl₃·7H₂O)加入以上混合液，常温搅拌直至三氯化铈全部溶解，最后加入乙酸调节剂，搅拌均匀；其中，H₂BDC与CeCl₃的投料摩尔比为1:2，DMF体积与H₂BDC质量比例约为60～90mL：1g，乙酸体积用量与H₂BDC质量比例约为1.5～2.0mL:1g；

(2)将步骤(1)所得混合液转移至聚四氟乙烯衬底的反应釜中，将反应釜移至烘箱中，程序升温至100～120℃，静置晶化12～24小时，然后程序降温至室温将反应釜取出；其中，程序升温和降温速率为0.2～1℃/min；

(3)将步骤(2)所得白色沉淀物离心分离，沉淀物用DMF洗涤三次，去除未反应的原料，然后再用无水甲醇交换三次，再离心过滤；其中，每次洗涤用DMF体积用量和无水甲醇体积用量约为合成反应中DMF用量的三分之一；

(4)将步骤(3)所得固体产物在100～120℃烘箱中干燥6～12小时，再于180～220℃真空干燥箱中干燥10～14小时，得到脱除溶剂的Ce(Ⅲ)-BDC金属有机配合物；

(5)将步骤(4)所得Ce(Ⅲ)-BDC金属有机配合物在一定的反应条件下进行NO_x的NH₃还原消除为N₂的催化性能试验。

2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：合成产物为三价Ce离子为金属节点来源的二核[Ce₂O]⁴⁺簇与对苯二甲酸有机配体连接成的一种新型Ce(Ⅲ)-BDC金属有机配合物，呈六方棱柱晶体结构，具有较高的热稳定性。

3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：以溶剂热法合成Ce(Ⅲ)-BDC金属有机配合物；其中，H₂BDC与CeCl₃的投料摩尔比为1:2，DMF体积用量与H₂BDC质量比例约为60～90mL：1g，乙酸体积用量与H₂BDC质量比例约为1.5～2.0mL:1g。

4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：合成工艺为静置晶化温度100～120℃，晶化时间12～24小时，程序升温和降温速率为0.2～1℃/min。

5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：合成产物Ce(Ⅲ)-BDC金属有机配合物应用于的NH₃选择性催化还原NO的催化反应中，具有优良的低温脱硝性能，是一种催化性能优良的新型金属有机配合物。