[发明专利]一种降解氨氮的g-C3

说明书

本发明属复合催化剂制备技术领域，提供一种降解氨氮的g‑C₃N₄/Gr/TiO₂ Z体系光催化材料及其制备方法和应用，以减少传统光催化材料的电子‑空穴复合率来提高氨氮的降解效率，并提高N₂的转化率。由TiO₂、氧化石墨烯和g‑C₃N₄为原料，通过静电吸附组装反应制备g‑C₃N₄/Gr/TiO₂ Z体系光催化剂。该复合材料工艺简单、成本低。通过调节原材料氧化石墨烯和g‑C₃N₄的质量比，减少电子‑空穴复合几率，有效提高其光催化降解氨氮的效率；并利用Z体系中高氧化性的空穴和高还原性的电子分工合作来完成氨氮转化为N₂。有望为污水中氨氮的无害化去除提供一种简单可行的方法，并推进光催化技术在污水处理中的应用。

技术领域

本发明属于功能催化材料技术领域，涉及一种高效复合光催化材料的制备及应用，尤其是一种用于降解氨氮的g-C₃N₄/Gr/TiO₂ Z体系复合光催化材料及其制备方法和在模拟太阳光条件下对氨氮的有效降解中的应用。

背景技术

氨氮是地表水中的主要污染物之一，是湖泊和水库富营养化问题的主要诱因；且其浓度累积时会对水生生物产生急性毒性。氨氮进入饮用水系统后还会与消毒氯反应生成致癌性物质，增大饮用水的安全风险。由此可见，氨氮对生态环境及人类健康的危害不容忽视。因此，研究并发展高效的氨氮去除技术对于实现氨氮减排，从而缓解水体富营养化、增强饮用水安全等具有重要意义。

目前，污水中氨氮的去除方法主要有物理化学法、生物法和高级氧化法。光催化技术属于高级氧化法中的一种，以太阳光为能量来源的光催化技术具有高效节能、环境友好的特点，且能够克服生物法处理污染物过程中的一系列问题，被认为是最具发展前景的污染物处理技术之一。目前最常用于催化氧化氨氮的光催化剂为TiO₂，在TiO₂光催化过程中，氨氮多数情况下是被光生空穴或·OH自由基氧化为NO₂^–和NO₃^–，而这类离子仍然是水体净化的目标物质。为了避免该类离子的二次污染，部分研究工作者将光催化技术与反硝化菌相结合，利用细菌的反硝化作用来完成 NO₂^–和NO₃^–向N₂的转变。为了避免生物法脱氮的复杂性，部分研究工作者以贵金属Pt作为TiO₂等催化剂的助催化剂来提高产物中N₂的含量。尽管光催化技术在氨氮去除中的研究正逐步推进，但目前仍然存在助催化剂成本高、转化率较低等问题，限制了光催化技术在污水氨氮去除中的发展和应用。

Z型光催化体系（简称Z体系）是一种具有相对独立的还原系统(PS I)和氧化系统(PS II)的复合光催化剂，并且其PS II上还原性较低的光生电子与PS I上氧化性较低的光生空穴复合，保留了材料中具有较高氧化能力的空穴和较高还原能力的电子去参与外界反应。出于以上特点，申请者认为，这种氧化过程和还原过程可同时进行的催化特征使得Z体系具备通过耦合光催化氧化+光催化还原去除氨氮的可能性，且Z体系中电子的高还原性提高了中间产物NO₃^–向N₂转化的可行性。其次，Z体系中光催化还原位点和光催化氧化位点的空间分离不仅减少了高氧化性空穴和高还原性电子的复合几率，又能够降低氧化位点的光生空穴和水氧化副产物O₂对于NO₃^–还原过程的影响。因此，Z体系在实现光催化模拟生物氨氮处理并选择性生成N₂方面体现出独特的优势。

发明内容