[发明专利]一种基于分子网络的废水中致毒有机污染物非目标筛查分析的方法

说明书

本发明公开了一种基于分子网络的废水中致毒有机污染物非目标筛查分析的方法，包括如下步骤：a)将预处理后的废水进行固相萃取，得到有机污染物浓缩液；b)使用配有馏分自动收集器的高效液相色谱仪对有机污染物浓缩液进行分馏，得到待检测馏分；c)采用高效液相色谱‑飞行时间质谱仪对步骤b)中待检测馏分进行分析检测；d)使用开源分析软件对步骤c)检测所得的质谱数据进行处理，并生成有机污染物之间关联的分子网络，针对网络节点的物质进行分析。本发明基于分子网络的废水中致毒有机污染物非目标筛查分析方法，通过生成污染物分子网络，网络节点以饼图形式显示该物质在不同组分响应强度，可直观的对比不同组分中同一物质的浓度高低。

技术领域

本发明属于环境分析化学和环境毒理学技术领域，具体涉及一种基于分子网络的废水中致毒有机污染物非目标筛查分析的方法。

背景技术

我国工业在近30年的飞速发展过程中生产和使用了大量的有机合成化学品，这些物质进入水体成为自然环境中毒害污染物的重要来源。因此，对废水中有机污染物进行全面的筛查并对其毒性效应进行评估，对于保护水生生态系统安全和人类健康具有重要的意义。

迄今为止，基于将色谱技术与四极杆或离子阱质谱分析仪结合使用，开发了大量的目标污染物筛查方法。在这些方法中，分析物的列表很少超过200～300种化合物，样品中可能存在的目标分析物以外的相关污染物通常会被忽略。废水中可能存在的化合物数量巨大以及不同污染物广泛的理化性质，限制了单一/类污染物分析方法在全面筛查中的应用。因此，迫切的需要能够检测和识别大量污染物的宽范围、通用筛查方法，以提供有关废水中预期以外存在的化合物的更真实和完整的信息。

随着分析化学方法以及仪器设备的发展，基于全扫描采集技术的高分辨质谱技术非目标筛查方法极大地拓展了在废水中目标物质之外筛选大量污染物的可能性。事先不需要选择分析物进行方法开发，也无需重复进样就可以在回顾性分析中搜索任何其他感兴趣的物质。进一步地，借助于效应导向分析(EDA)方法对毒性驱动馏分的准确识别，非目标筛查可以更加具有针对性实现对废水中关键致毒物质的识别。

然而，由于非目标筛查产生的化合物数量巨大，对质谱检测到的每个物质进行识别分析不再是一个合适的选择。最常用的方法是选择一个或多个样品中峰值最强的有限数量非目标化合物进行重点分析，但是仅关注响应最强的峰可能会产生误导，并不能直观反映关键致毒污染物的整体赋存情况，此外，目前还缺乏对不同样品间污染物直观比较方法，这些因素限制了对关键致毒污染物整体之间关联关系的认知。

申请公布号为CN108663455A的中国专利，公开了一种基于统计策略的沉积物中有机污染物非靶向分析方法及应用，该方法步骤利用液相色谱-飞行时间质谱联用仪对沉积物处理后的目标液进行分析检测；将沉积物分为两种不同组，针对分析检测后一级质谱图和二级质谱图信息，利用统计学分析方法筛选出不同组沉积物间显著性差异的特征响应峰，再进行结构鉴定。该发明方法可以在大量未知样本存在的条件下快速有效的分析出不同沉积物样品间的浓度差异物质，但缺乏样品毒性信息无法识别关键致毒物质，差异结果以列表形式给出，缺乏直观比较，无法提供对污染物之间的关联关系的认知。

申请公布号为CN107884507A的中国专利，公开了一种同时快速筛查废水中农药、药物及其转化产物的方法，其方法步骤为：对样品进行分析检测；采用农药药物数据库软件进行筛查，鉴定存在的农药、药物；对已经鉴定的农药、药物进行转化产物预测，针对于农药药物的母体化合物进行二级谱图解析、化合物筛选，预测出诊断离子，对所有含有诊断离子的化合物提取相应的色谱峰进行转化产物的分析鉴定。该发明的方法能够实现废水中农药，药物及其转化产物的同时筛查，但缺乏对废水样品毒性信息，并且也无法对不同样品间存在的未知物质进行直观比较，缺乏对污染物之间关联关系的认知。

因此，基于现有技术的缺陷，亟需发明一种针对于废水中毒性较高样品污染物的非目标筛查结果进行直观比较，并能反映关键致毒污染物整体赋存情况的分析方法，以促进对高风险类别污染物整体之间关联关系的认知。

发明内容