[发明专利]一种介晶氧化物和介晶氮化物的制备方法、氨分解催化剂及制备方法

说明书

本发明属于催化材料技术领域，具体涉及一种介晶氧化物和介晶氮化物的制备方法、氨分解催化剂及制备方法。本发明提供的介晶氧化物和介晶氮化物的制备方法通过添加氨水、尿素、可溶性盐等无机物，在无机物的作用下使纳米构筑单元进行定向组装形成介晶材料，可避免有机物使用引起的环境污染问题，且适用于大多数介晶材料的制备，将所得介晶氧化物或结晶氮化物用作氨分解催化剂的载体，能够提高催化剂的氨分解性能，尤其是提高氨分解催化剂的低温氨分解性能。

技术领域

本发明属于催化材料技术领域，具体涉及一种介晶氧化物和介晶氮化物的制备方法、氨分解催化剂及制备方法。

背景技术

氨不仅是重要的无机化工产品，其作为氢载体也具有独特的优势。氨易于液化，具有刺激性气味、不可燃且低浓度下无毒害、储氢密度高、生产储运技术成熟，并且制氢过程中无碳排放，是一种高效、清洁和安全的储氢载体。为了实现经济、安全储氢过程，开发能够高效催化氨分解反应的催化剂变得尤为重要。

当前，负载型Ru金属催化剂被公认具有最高的催化氨分解活性，其次为负载型Ni金属催化剂，其高温氨分解性能良好；常用的载体多为纳米氧化物、碳化物和氮化物等。但是，纳米材料由许多纳米小晶粒随机排列所构成，由于小晶粒的无序排列，存在多种暴露晶面；载体中各晶粒的暴露晶面将影响负载的活性组分的尺寸、电子特性等，进而影响其催化性能。以多晶纳米材料为载体制备的催化剂，活性组分结构和性质不均一，氨分解活性不高，尤其是氨分解催化剂的低温活性有待进一步提高。

介观晶体(简称介晶)是一种不同于传统多晶和单晶的新型晶体，一般是由纳米晶按照一定的取向自组装形成具有超结构的晶体，其内部通常存在大量堆积孔并显示出类单晶的电子衍射行为。介观晶体作为一种新的晶体形式，同时具有纳米材料、单晶和介孔材料的一些特性。通常具有高的比表面积和特殊的孔结构，特定晶面的暴露比例高，有望取代单晶和多晶在催化领域得到广泛应用。

现有的介晶氧化物/氮化物的制备方法主要有共沉淀法、水热/溶剂热法和拓扑转变法。沉淀法和水热/溶剂热法制备介晶材料的过程中往往需要加入有机聚合物作为稳定剂(共沉淀法和水热法)或以有机物作为溶剂(溶剂热法)，将纳米构筑单元进行定向组装形成介晶结构。由于制备过程需使用有机聚合物或溶剂，将产生大量的有机废液，引起环境污染。而拓扑转变法制备介晶材料需选用合适的前驱体进行热处理或液相处理，可制备的介晶氧化物/氮化物类型有限。因此，提供一种适用广泛、无污染的介晶氧化物/氮化物制备方法，对介晶氧化物/氮化物的推广应用将具有重要意义。

发明内容

因此，作为本发明的一个方面，本发明要解决的技术问题在于克服现有技术中的介晶氧化物/氮氧化物的制备中需要使用有机聚合物或有机溶剂、会导致环境污染，以及制备得到的介晶氧化物/氮化物类型有限等缺陷，从而提供一种适用范围广泛、无污染的介晶氧化物和介晶氮化物的制备方法。

作为本发明的另一个方面，本发明要解决的技术问题在于克服现有技术中氨分解催化剂的催化活性不高，尤其是氨分解催化剂的低温活性有待进一步提高的缺陷，从而提供一种氨分解催化剂及制备方法。

为此，本发明提供如下技术方案：

本发明提供一种介晶氧化物的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

S1、将金属盐溶解于水中，得到金属离子浓度为0.05–0.5mol/L的金属盐溶液；

S2、将一定量的尿素、氨水或可溶性盐加入到上述金属盐溶液中，混合均匀，静置；

S3、所得混合溶液经过水热反应，焙烧，得到所述介晶氧化物。