[发明专利]一种过渡金属负载氮修饰有序介孔纳米碳球的制备方法

权利要求书

1.一种过渡金属负载氮修饰有序介孔纳米碳球的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

(1)在40～45℃下将酚类、醛类和碱溶液混合形成混合液，在60～70℃条件下回流30～60min，在所述混合溶液中加入31.25～53.57g L^-1的非离子表面活性剂溶液及0.1～1.2g的氮源，在温度范围66～75℃内反应12～24h，将溶液冷却至室温，加水稀释，在100～180℃下水热12～36h，得到含氮聚合物纳米球1～3g。

(2)配置10～50g L^-1的金属源溶液，将步骤(1)得到的含氮聚合物纳米球置于1～5mL所述金属源溶液中，可以得到含0.5～10wt％金属负载在含氮聚合物纳米球，40～50℃烘干，得到产物，

(3)将步骤(2)得到的产物在惰性气氛中低温煅烧除去所述非离子表面活性剂，之后在空气气氛中焙烧除去表面积碳，最后在氢气氮气混合气氛围中进行还原，氮气与氢气体积比为2～4。

2.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述酚类选自苯酚、对羟基苯胺、邻羟基苯胺、对羟基苯磺酸中的一种或两种混合物；醛类选自甲醛或乙醛；碱溶液选自氢氧化钠溶液或pH＝8～11的碳酸钠溶液。

3.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)中的非离子表面活性剂选自聚环氧乙烷－聚环氧丙烷、聚环氧乙烷－聚环氧丁烷、烷烃－聚环氧乙烷二嵌段或者三嵌段共聚物表面活性剂中的一种或一种以上混合物，通式为C_aH_2a+1EO_b、EO_cPO_dEO_c、EO_cBO_dEO_c、EO_cBO_d、EO_cPO_d，其中a＝10～18，b＝5～25；c＝5～135，d＝25～135。

4.如权利要求3所述的制备方法，其特征在于，所述非离子表面活性剂为C₁₂H₂₅EO₂₃、C₁₆H₃₃EO₁₀、C₁₈H₃₇EO₁₀、EO₂₀PO₇₀EO₂₀、EO₁₀₆PO₇₀EO₁₀₆、EO₁₃₂PO₅₀EO₁₃₂中的一种或一种以上混合物。

5.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤(1)的氮源选自三聚氰胺、尿素、二氢二胺，吡咯、L-半胱氨酸或谷胱甘肽的一种或两两混合物。

6.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤(2)的金属源选自氯化钯、氯化钌、氯铂酸、氯化铜、氯金酸、氯化锌或氯化铑一种或是两种。

7.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤(3)中的低温煅烧的温度为200～400℃，升温速率为1～5℃/min。

8.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤(3)中的焙烧温度为180～800℃，升温速率为5～10℃/min。

9.一种过渡金属负载氮修饰有序介孔纳米碳球，其特征在于，呈球状，不交联，孔径为2.8～3.5nm，孔容为0.15～0.78cm³/g，比表面积为115～205m²/g，过渡金属颗粒均匀分布在孔道当中，过渡金属颗粒的粒径1～10nm，负载量0.5～10wt％可调，氮含量1～10wt％，所述过渡金属负载氮修饰有序介孔纳米碳球经由如权利要求1所述的制备方法制备而得。