[发明专利]一种用于合成草酸二甲酯的催化剂及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种用于制备草酸二甲酯的催化剂，其特征在于，该催化剂的结构式为Pd_xMg_(0.7-x)Al_(0.2-y)M_yO，其中M选自Pr、Y、In中的任意一种，0.001≤x≤0.005，0.02≤y≤0.05。

2.根据权利要求1所述的用于制备草酸二甲酯的催化剂，其特征在于，x取自0.002、0.0025或0.003，y取自0.025、0.03或0.035。

3.根据权利要求1所述的用于制备草酸二甲酯的催化剂的制备方法，其特征在于，该催化剂由含有Pd²⁺、Mg²⁺、Al³⁺、M³⁺的混合盐溶液与沉淀剂共沉淀制备得到。

4.根据权利要求3所述的用于制备草酸二甲酯的催化剂的制备方法，其特征在于，混合盐溶液中Pd²⁺、Mg²⁺、Al³⁺、M³⁺的摩尔比为(1-5):(695-699):(150-180):(20-50)。

5.根据权利要求3所述的用于制备草酸二甲酯的催化剂的制备方法，其特征在于，混合盐溶液中的酸根离子为NO₃^-、SO₄^-或CH₃COO^-。

6.根据权利要求3所述的用于制备草酸二甲酯的催化剂的制备方法，其特征在于，所述沉淀剂为Na₂CO₃溶液、氨水、氢氧化钠溶液或碳酸铵溶液。

7.根据权利要求1所述的用于制备草酸二甲酯的催化剂的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

(1)将Pd²⁺、Mg²⁺、Al³⁺、M³⁺的混合盐溶液与沉淀剂同时滴加到水中得到沉淀母液，滴加过程中不停搅拌沉淀母液，并控制混合盐溶液和沉淀剂的滴加速度使沉淀母液的pH维持在8-10；

(2)将沉淀母液在50-80℃温度下水浴老化8-15h；

(3)将老化后的沉淀母液过滤，得到固体物，将固体物经洗涤、干燥后，得催化剂前驱体；

(4)将催化剂前驱体在600-700℃温度下焙烧3-6h，得到所述催化剂。

8.一种权利要求1或2所述的用于制备草酸二甲酯的催化剂的应用，其特征在于：所述催化剂用于催化一氧化碳和亚硝酸甲酯气相偶联合成草酸二甲酯。

9.根据权利要求8所述的应用，其特征在于，合成条件为：将一氧化碳和亚硝酸甲酯气体通入装填有所述催化剂Pd_xMg_(0.7-x)Al_(0.2-y)M_yO的反应器中，在反应压力为0.05-0.5MPa、温度为100-180℃的反应条件下，一氧化碳和亚硝酸甲酯与催化剂接触反应，制得草酸二甲酯。

10.根据权利要求9所述的应用，其特征在于：一氧化碳和亚硝酸甲酯的总体积空速为(1500-4000)/h，一氧化碳和亚硝酸甲酯的摩尔比为(1.1-3.0):1。