[发明专利]一种高吡啶氮掺杂活性炭的制备工艺及系统有效
申请号: | 202011052844.2 | 申请日: | 2020-09-29 |
公开(公告)号: | CN112758922B | 公开(公告)日: | 2022-11-18 |
发明(设计)人: | 张立强;荣思达;朱晓;唐文静;李占尧;周晓涵;王涛 | 申请(专利权)人: | 山东大学 |
主分类号: | C01B32/318 | 分类号: | C01B32/318;C01B32/348;C01B32/39 |
代理公司: | 济南圣达知识产权代理有限公司 37221 | 代理人: | 王志坤 |
地址: | 250061 山东*** | 国省代码: | 山东;37 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 吡啶 掺杂 活性炭 制备 工艺 系统 | ||
本发明涉及氮掺杂活性炭技术领域,具体涉及一种高吡啶氮掺杂活性炭的制备工艺及系统。制备工艺为在加热条件下,以聚乙烯吡啶为氮源对碳材料进行掺杂,得到高吡啶氮掺杂活性炭,包括以下步骤:1)聚乙烯吡啶的制备,聚乙烯吡啶记做ppl‑1;2)碳化前驱体的制备,碳化前驱体记做yk‑1;3)高吡啶氮掺杂活性炭的制备:将KOH、ppl‑1和yk‑1混合,在N2氛围下,将混合物采用程序升温进行活化,活化后的样品用盐酸彻底清洗几次,去除无机盐,再用蒸馏水洗涤至pH呈中性,最后烘干得到高吡啶氮活性炭。本发明通过将氨气、氨水、三聚氰胺或者G‑C3N4等传统氮源替换成由乙烯基吡啶合成的聚乙烯吡啶,可以得到吡啶氮官能团所占比例较高的氮掺杂活性炭,并且成本较低。
技术领域
本发明涉及氮掺杂活性炭技术领域,具体涉及一种高吡啶氮掺杂活性炭的制备工艺及系统。
背景技术
公开该背景技术部分的信息仅仅旨在增加对本发明的总体背景的理解,而不必然被视为承认或以任何形式暗示该信息构成已经成为本领域一般技术人员所公知的现有技术。
活性炭作为非金属催化物凭借它的多孔性、成本低、可用性广、表面积大、孔结构易于设计、表面功能化、再生能量要求低等优势在众多吸附剂和催化剂中脱颖而出。它可以通过表面丰富的孔隙结构、大比表面积和改变反应物电极性等方式使其在吸附过程中表现优异,也使反应过程中电子更易转移,降低反应的活化能,降低能量势垒,使得原本较难反应或者平衡转化率较低的反应更易进行,解决了工业生产中很多氧化还原反应的平衡转化率很低,耗时较长,成本较高等问题,至今已经在燃料电池、硫氧化物和氮氧化物等大气污染物的脱除、CO2吸附分离和催化氧化还原反应等很多领域得到广泛利用。
但是活性炭的种类、质量、催化效率等方面水平参差不齐,所以找到一种具有稳定催化性能的活性炭是本领域的研究目标。氮掺杂活性炭在工程运用中获得了很好的效果。氮掺杂活性炭制备方法简单,成本较低,并且在碳骨架中加入氮基团来建立表面碱性位点后, N原子搭载在碳链上改变了原有碳材料的极性,使得氧化还原反应中的电子更易转移,平衡转化率更高。氮掺杂过程中一般会产生三种含氮官能团:吡咯氮(N-5)、吡啶氮(N-6)和石墨型氮(N-Q)。现在已经有学者证明吡啶氮是一般氧化还原反应中的活性中心,所以如果能减少其他含氮官能团的形成,就可以最大程度地利用含氮官能团的极性,从而相对地减少氮掺杂对活性炭物性参数的影响。而且制备高吡啶氮活性炭还有利于使用量子化学计算工具计算氮掺杂活性炭在催化时的反应路径,对氮掺杂活性炭催化机理研究将会产生推动作用。发明人发现,对于现阶段氮掺杂活性炭的研究,大部分氮掺杂活性炭中吡啶氮与吡咯氮的比例相近,并不能充分利用吡啶氮的高活性。少部分学者利用水等离子刻蚀法和磁控溅射法等方法提高吡啶氮含量,但是成本过于巨大,一般实验室和工业上难以利用。
发明内容
正如背景技术中论述的,现有技术中大部分氮掺杂活性炭中吡啶氮与吡咯氮的比例相近,并不能充分利用吡啶氮的高活性,并且已有的提高吡啶氮含量的方法成本巨大,一般实验室和工业上难以利用。
针对上述研究背景,本发明旨在提供一种高吡啶氮掺杂活性炭的制备工艺及系统,通过将氨气、氨水、三聚氰胺或者G-C3N4等传统氮源替换成由乙烯基吡啶合成的聚乙烯吡啶,可以得到吡啶氮官能团所占比例较高的氮掺杂活性炭,并且成本较低。
具体地,本发明的技术方案如下所述:
在本发明的第一方面,提供一种高吡啶氮掺杂活性炭的制备工艺,在加热条件下,以聚乙烯吡啶为氮源对碳材料进行掺杂,得到高吡啶氮掺杂活性炭。
具体的,所述高吡啶氮掺杂活性炭的制备工艺包括以下步骤:
1)聚乙烯吡啶的制备:
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