[发明专利]一种锂离子电池用硅/硅氧化物/碳复合负极材料及其制备方法

权利要求书

1.一种锂离子电池用硅/硅氧化物/碳复合负极材料的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

S1：纳米硅粒子的制备，制得尺寸为20nm～300nm、形状为球形、或类球形、或长条形、或锥形、或菱形的纳米硅粒子；

S2：纳米硅/硅氧化物核-壳结构材料的制备，将步骤S1制备的纳米硅粒子用氧化剂进行原位氧化处理，得到硅/硅氧化物核-壳结构材料,本步骤原位氧化处理采用氧化剂是高锰酸钾、重铬酸钾、重铬酸钠、硝酸、氯酸钾、氯酸钠、高氯酸钾、高氯酸钠、过氧化氢、过氧乙酸中的一种或两种以上组合物组成的混合氧化剂；

S3：纯化处理，去除步骤S2中混入的杂质，具体是将步骤S2制备的硅/硅氧化物核-壳结构材料用酸做酸化处理去除可溶性的金属离子，然后用纯水洗涤处理至少3遍，本步骤纯化采用的酸是盐酸、或乙酸、或草酸、或磷酸中的一种或两种以上组合物组成的混酸；

S4：混合分散，将可碳化有机碳源与经过步骤S3处理后的硅/硅氧化物进行混合分散；

S5：干燥处理，对步骤S4处理后的产物进行干燥处理；

S6：碳化处理，将步骤S5干燥后的产物碳化处理后制得硅/硅氧化物/碳复合负极材料前驱体；

S7：高温烧结处理，将步骤S6制得的硅/硅氧化物/碳复合负极材料前驱体烧结，冷却后得到锂离子电池用硅/硅氧化物/碳复合负极材料；

所述锂离子电池用硅/硅氧化物/碳复合负极材料的制备方法得到的锂离子电池用硅/硅氧化物/碳复合负极材料的结构是核-壳结构，核由纳米硅粒子构成；

壳层结构的内层为硅氧化物缓冲层，外壳由包覆在硅氧化物层外的热解碳层构成；

所述纳米硅粒子内核外包覆的硅氧化物缓冲层结构的厚度为1nm～50nm，硅氧化物缓冲层质量为硅粒子核质量的2％～200％；

纳米硅/硅氧化物核-壳结构材料与热解碳包覆层的质量比为50：5.0～200.0。

2.如权利要求1所述的锂离子电池用硅/硅氧化物/碳复合负极材料的制备方法，其特征在于：所述步骤S4采用的可碳化有机碳源为乳化沥青、聚乙二醇醚、邻苯二甲酸二乙酯、聚乙二醇、改性醇酸树脂、呋喃树脂、酚醛树脂、聚乙烯醇、甲基纤维素、丁苯橡胶、聚甲基丙烯酸酯、蔗糖、葡萄糖、聚乙烯吡咯烷酮、脂肪醇聚氧乙烯醚、烷基酚聚氧乙烯醚、聚氧乙烯烷基酰胺、脂肪酸聚氧乙烯酯和聚氧乙烯烷基铵的一种或两种以上组合物；溶剂为去离子水、甲醇、乙醇、丙醇、异丙醇、丙酮、异丙酮、正己烷、N-甲基吡咯烷酮、四氢呋喃和醋酸乙酯中的一种或两种以上组合物。

3.如权利要求1所述的锂离子电池用硅/硅氧化物/碳复合负极材料的制备方法，其特征在于：所述步骤S4中将S3纯化后的硅/硅氧化物核-壳结构材料与可碳化有机碳源按质量比为50：5.0～200.0在溶剂中进行超声预分散，分散过程在保护性气体中进行，得到固含量为20％～60％的混合浆料。

4.如权利要求1所述的锂离子电池用硅/硅氧化物/碳复合负极材料的制备方法，其特征在于：所述步骤S4、S5、S6、S7在保护性气体中进行，保护性气体为氮气、氦气、氖气、氩气、氪气或氙气的一种或两种以上气体组成的混合气体。

5.如权利要求1～4任一所述的锂离子电池用硅/硅氧化物/碳复合负极材料的制备方法得到的锂离子电池用硅/硅氧化物/碳复合负极材料，其特征在于，锂离子电池用硅/硅氧化物/碳复合负极材料的结构是核-壳结构，核由纳米硅粒子构成；

壳层结构的内层为硅氧化物缓冲层，外壳由包覆在硅氧化物层外的热解碳层构成；

所述纳米硅粒子内核外包覆的硅氧化物缓冲层结构的厚度为1nm～50nm，硅氧化物缓冲层质量为硅粒子核质量的2％～200％；

纳米硅/硅氧化物核-壳结构材料与热解碳包覆层的质量比为50：5.0～200.0；

所述核-壳结构的核纳米硅粒子的尺寸为20nm～300nm，形状为球形、或类球形、或长条形、或锥形、或菱形。

6.一种锂离子电池，其特征在于：锂离子电池包含权利要求1～4任一所述制备方法得到的硅/硅氧化物/碳复合负极材料或权利要求5所述的硅/硅氧化物/碳复合负极材料。