[发明专利]一种可磁回收的铈配合物/GO/Fe3

说明书

本发明涉及光催化降解材料领域，具体涉及一铈配合物/GO/Fe₃O₄三元复合物及其制备方法和应用。本发明首先成功制备了三维铈配合物，该配合物的结构式为[Ce₂(TCPB)₂(DMF)(H₂O)]_n，紧接着通过铈配合物和氧化石墨烯制备得到铈配合物/GO二元复合物；然后在其基础上与Fe₃O₄的粉末制备得到铈配合物/GO/Fe₃O₄‑x(x＝5‑30％)三元复合物，其中x代表复合材料中GO的质量百分数。实验表明，当x＝9％时，三元复合物的光催化性能最好，日光照射条件下可快速催化降解水溶液中的亚甲基蓝染料，降解120min后染料溶液近无色，降解率可达90.2％，且复合材料可在pH＝3～9范围循环使用，重复使用四次后仍然具有很好的催化活性，是一种良好的降解水溶液中亚甲基蓝染料的光催化剂。

技术领域

本发明涉及光催化降解材料领域，具体涉及一种可磁回收的铈配合物/氧化石墨烯/四氧化三铁三元复合物及其制备方法，以及该复合物在水溶液中光催化降解有机染料亚甲基蓝的应用。

背景技术

随着社会和工业的发展，染料的应用范围日益广泛，其污染也成为重要的环境问题，因此其处理技术成为急需探索的问题。目前吸附和降解被认为是处理这类问题的高效手段之一。金属有机配位聚合物，简称金属有机配合物(CPs)是由无机金属离子和有机配体构成的一种新型无机-有机杂化材料，由于具备多样和易调控的结构、可调节的表面活性位点以及大的孔隙及比表面积等优势，CPs在吸附、荧光、催化、化学传感等领域得到了广泛的应用。在环境修复方面，CPs作为一种新型光催化材料已被广泛关注。然而，催化过程中光生电子与空穴不能有效分离，容易复合，催化活性差；以及催化剂难以回收等问题使CPs在该领域内的应用受到限制。因此，寻找一种快速、有效降解污染物并易于回收的光催化剂是光降解研究领域的核心任务。

发明内容

首先针对光生电子-空穴对的快速复合，我们提出了一种有效解决策略，即将CPs与氧化石墨烯(GO)复合，可以明显促使光生电荷的传输并有效降低光生载流子的复合率，改善CPs的光催化性能。另一方面，针对目前使用的光催化剂降解染料后，由于粉末难以回收易造成浪费及二次污染，我们在CPs与GO的复合材料中加入Fe₃O₄磁性纳米粒子，使得该三元复合物在光催化反应后易于回收分离。

为了达到上述目的，本发明采用了下列技术方案：

本发明提供一种铈配合物，结构简式为[Ce₂(TCPB)₂(DMF)(H₂O)]_n，其中n表示聚合；该铈配合物的结构式为：

该铈配合物的晶体属于三斜晶系，P-1空间群，晶胞参数为：α＝72.622(1)°，β＝85.278(1)°，γ＝80.859(1)°。

该铈配合物的不对称结构单元包含一个中心金属离子Ce³⁺，一个TCPB^3-有机去质子配体,半个配位DMF分子和半个配位水分子。每个Ce³⁺离子分别与两个TCPB^3-配体上的七个氧原子和一个DMF分子(或一个水分子)上的一个氧原子配位，形成八配位十二面体，Ce-O的键长范围为该配合物具有空间三维结构。首先，相邻的Ce³⁺单元通过TCPB^3-的羧基以syn-syn模式沿a轴方向连接形成一维链状结构，随后再通过配体TCPB^3-相互连接形成三维网络结构。X射线粉末衍射证实晶体样品晶相均一稳定。

本发明提供一种可磁回收的铈配合物/氧化石墨烯(GO)/四氧化三铁(Fe₃O₄)三元复合物，通过如下步骤的方法制备得到：