[发明专利]负载铜镍合金颗粒的掺氮介孔碳基纳米材料及其制备方法和应用

说明书

本发明提供了负载铜镍合金颗粒的掺氮介孔碳基纳米材料及其制备方法和应用，所述制备方法包含如下步骤：将去离子水、乙醇、铜和镍的前驱体、双氰胺混合；滴加酚醛树脂溶液，然后得到的混合液与模板剂混合；将得到的溶液铺在培养皿上；将培养皿烘干后的材料用刀片刮下来置于氮气气氛下焙烧，即得到负载铜镍合金颗粒的掺氮介孔碳基材料。采用本发明提供的负载铜镍合金颗粒的掺氮介孔碳基材料作为催化剂制备成的电极模块和Ir‑Ru/Ti电极电催化含硝酸盐的水时有良好催化性和选择性。即使在中性条件下，该催化剂仍然能保持较高的降解效率，可在常温常压下有效去除水体中硝酸盐，具有去除效率高、稳定性强、选择性好等优点。

技术领域

本发明属于含氮废水硝酸盐去除催化剂制备及应用技术领域，具体涉及负载铜镍合金颗粒的掺氮介孔碳基纳米材料及其制备方法和应用。

背景技术

在众多环境问题中，最棘手的无疑是将含氮废水中的硝态氮快速、稳定、高效、低耗地去除并转化为无害的氮气。传统水体脱氮技术，如微生物脱氮和化学脱氮，用于水体脱氮时常存在一定的局限性，难以用于复杂水体的脱氮处理。此外，传统脱氮技术去除水体中的硝酸盐的过程中易产生大量副产物，这不仅提高了处理难度，而且会增加处理费用。作为一种新型的水体脱氮技术，电催化脱氮兼具操作简单、处理时间短、去除效率高、产物选择性高等特点。铜镍双金属具有耐腐蚀性好、阻抗低、还原性强等特点。在实际电催化脱氮测试中，铜镍双金属电催化剂能在短时间内将水体中的硝态氮选择性转变为氨氮，再通过结合阳极氧化技术的方法，最终实现水体中硝酸盐的无害化。利用软模板法制备一种负载铜镍合金颗粒的掺氮介孔碳基材料作为催化剂可以有效去除水体中硝酸盐，其中掺氮介孔碳基骨架为载体，铜镍合金作为催化活性组分，这种催化剂在去除水体中硝酸盐的过程中具有去除效率高、去除能力强、选择性好等优点。

发明内容

本发明针对上述缺陷，提供一种对含氮废水中硝酸盐态氮的去除效率高、去除能力强、选择性好的作为催化剂的负载铜镍合金颗粒的掺氮介孔碳基材料及其制备方法和应用。

本发明提供如下技术方案：负载铜镍合金颗粒的掺氮介孔碳基纳米材料的制备方法，包括以下步骤：

1)将铜的前驱物、镍的前驱物和双氰胺按比例混合，并溶于一定量的去离子水与乙醇的混合液中；所述铜的前驱物为CuSO₄·5H₂O，镍的前驱体为NiCl₂·5H₂O，所述铜的前驱体、所述镍的前驱体和所述双氰胺的质量比为0.024g：0.01g：0.001g～0.168g，所述去离子水与乙醇的混合液共18ml，所述去离子水与乙醇的混合液中所述去离子水与所述乙醇的体积比为10ml:8ml；

2)向所述步骤1)得到的混合液中逐滴加入作为碳源的低分子量酚醛树脂溶液，混合时温度保持在40℃，利用磁力搅拌器进行搅拌，转速维持在200r/min～300r/min，直至混合均匀；

3)将1g作为模板剂的表面活性剂F127与12ml乙醇混合，得到的溶液通过水浴加热的方式加热至40℃后滴加到所述步骤2)的混合液中，保持搅拌器的转速在200r/min～300r/min，温度为40℃，直至搅拌均匀；

4)将所述步骤3)得到的溶液铺在常规培养皿静置，烘干；

5)将步骤4)中培养皿烘干后的材料用刀片刮下来置于马弗炉中氮气气氛下煅烧，得到负载铜镍合金颗粒的掺氮介孔碳基材料

进一步地，所述步骤2)中的酚醛树脂溶液中酚醛树脂的质量分数为20％。

进一步地，所述步骤2)中的酚醛树脂溶液的滴加量为5.0g。

进一步地，所述步骤4)中的所述培养皿的静置条件为室温下静置8h，所述培养皿的烘干条件为于恒温干燥箱中100℃干燥24h。