[发明专利]Li离子导体及其制造方法

说明书

本发明为一种Li离子导体，其具有包含Li、La、Zr及O的石榴石型复合金属氧化物相(L)，所述Li离子导体在使用CuKα射线的X射线衍射测定中，在2θ＝13.8°±1°及15.2°±1°中的至少一处具有衍射峰。该Li离子导体具有与前述相(L)不同的含金属相(K)，该相(K)优选包含卤素元素及Li。

技术领域

本发明涉及Li离子导体。

背景技术

Li离子二次电池的研究开发在便携设备、混合动力汽车、电动汽车、家庭用蓄电用途中正在大力进行。这些领域中所用的Li离子二次电池要求安全性高、长期循环稳定性、高能量密度等。

其中，使用固体电解质的全固态电池因安全性高而受到关注。例如，专利文献1的锂离子导体LIC是首先制作离子导体、然后将卤化锂和该离子导体混合、加热来制造的。例如，对离子导体Li₇La₃Zr₂O₁₂进行了Mg及Sr的元素置换而得的LLZ-MgSr的粉末的情况下，将包含LLZ-MgSr的各元素的原料(Li₂CO₃、MgO、La(OH)₃、SrCO₃、ZrO₂、SrCO₃，ZrO₂)混合15小时，在1000℃下进行10小时焙烧而制作后，进而混合卤化锂(例如LiI)的粉末而得到混合粉末，利用压力机与不锈钢集电体一起进行加压而得到压制粉体，在80℃下进行17小时的热处理。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：日本特开2017-91788号公报

发明内容

发明要解决的问题

本发明的目的在于，提供包含石榴石型复合金属氧化物相并显示良好的锂离子传导性的与专利文献1不同的Li离子导体及其制造方法。

用于解决问题的方案

本发明如下。

[1]一种Li离子导体，其具有包含Li、La、Zr及O的石榴石型复合金属氧化物相(L)，所述Li离子导体在使用CuKα射线的X射线衍射测定中，在2θ＝13.8°±1°及2θ＝15.2°±1°中的至少一处具有衍射峰。

[2]根据[1]所述的Li离子导体，其具有与前述相(L)不同的含金属相(K)，该相(K)包含卤素元素及Li。

[3]根据[1]或[2]所述的Li离子导体，其中，使用CuKα射线的X射线衍射测定中的立方晶Li_6.25Ga_0.25La₃Zr₂O₁₂的衍射峰中，在2θ＝30.5°以上且30.9°以下观察到与2θ＝30.9°相当的衍射峰。

[4]根据[1]～[3]中任一项所述的Li离子导体，其晶格常数超过且为以下。

[5]根据[1]～[4]中任一项所述的Li离子导体，其中，通过阻抗测定得到的活化能Ea为0.6eV以下。

[6]根据[1]～[5]中任一项所述的Li离子导体，其中，通过阻抗测定得到的室温下的Li离子电导率σ_total为1.0×10^-7S/cm以上。

[7]一种Li离子导体的制造方法，所述Li离子导体具有包含Li、La、Zr及O的石榴石型复合金属氧化物相(L)，所述制造方法中，使用熔点为600℃以下的共晶混合物将前述石榴石型复合金属氧化物相(L)的界面连接。