[发明专利]一种Cu、Fe占据不同位点的Fe,Cu-SSZ-13分子筛及其制备方法

说明书

本发明涉及Cu、Fe占据不同位点的Fe,Cu‑SSZ‑13分子筛，Cu同时占据CHA结构中的六元环和八元环的位置，作为NO_x的选择性催化反应低温下的催化位点，而Fe占据CHA结构中八元环的位置，作为NO_x的选择性催化反应高温下的催化位点。本发明的有益效果是：本发明利用了Cu‑SSZ‑13中低温活性仅来自于六元环上Cu的特点，通过采用Fe交换其八元环上的Cu获得兼具高低温活性的Fe,Cu‑SSZ‑13分子筛，且有效克服了由于Fe离子的水合半径大难以制备高Fe负载量Fe‑SSZ‑13分子筛的难点，同时Cu催化位点和Fe催化位点之间存在协同作用。

技术领域

本发明涉及催化剂制备技术领域，具体涉及一种双位点Fe,Cu-SSZ-13分子筛催化剂及其 制备方法，该催化剂可用于氮氧化物选择性催化分解。

背景技术

SSZ-13是一种菱沸石(CHA)结构的硅铝分子筛，最早由美国雪佛龙(Chevron)石油公司的Zones于1985年成功合成(US 4544538)，其孔道尺寸为0.38nm×0.38nm，比表面可达700m²/g。由于其具有独特的孔道结构、大的比表面积、良好的水热稳定性和择形功能，SSZ-13分子筛在学术界和工业界受到广泛关注。随着技术的进一步发展，研究人员将过渡金 属负载到SSZ-13分子筛中以获得相应的催化性能。Cu-SSZ-13分子筛是将Cu离子负载到SSZ-13分子筛中，在氮氧化物(NO_x)选择性催化还原反应中表现出优异的催化活性、N₂选 择性和水热稳定性。研究发现Cu-SSZ-13分子筛中存在两类催化位点，在低Cu负载量时， Cu²⁺离子存在于其CHA结构的六元环单元且较为稳定，随着负载量的增加，Cu²⁺离子逐渐占 据CHA结构中的八元环单元(J.Catal.,2013,300,20.；Chem.Commun.,2012,48,4758)。对于NO_x选择性催化还原反应，Cu-SSZ-13分子筛中的六元环上Cu²⁺主要贡献低温下的催化活性，而八元环上的Cu²⁺主要贡献高温下的催化活性。与Cu-SSZ-13分子筛类似，Fe-SSZ-13分子筛是将Fe离子负载到SSZ-13分子筛结构中。与Cu-SSZ-13分子筛相比，Fe-SSZ-13分子筛 对于NO_x的选择性催化活性在低温下(300℃)较差，然而在高温下(500℃)却显示出 更好的活性，从而受到了大量的关注。