[发明专利]一种用于烯烃氢甲酰化反应的碳负载氮配位钴铁双金属催化剂的制备及应用

权利要求书

1.一种用于烯烃氢甲酰化反应的碳负载氮配位钴铁双金属催化剂的制备方法，包括以下步骤：

（1）将铁金属前驱体和钴金属前驱体溶解于溶剂中，加入含氮有机化合物，在10~100℃搅拌反应0.5~24小时，再加入活性炭载体，在10~100℃搅拌0.5~24小时；然后将混合溶液在真空条件下移除溶剂，得到固体混合物；

（2）将步骤（1）所得固体混合物在40~150℃干燥2~48小时后，在惰性气氛下，以1~15 ℃/min的速率升温至200~450℃，并恒温0.5~12小时，再以1~15℃/min的速率升温至500~1000℃，并恒温0.5~24小时，然后以1~15 ℃/min降温速率降温至室温，得到碳负载氮配位钴铁双金属材料。

2.如权利要求1所述一种用于烯烃氢甲酰化反应的碳负载氮配位钴铁双金属催化剂的制备方法，其特征在于：所述钴金属前驱体为硝酸钴、硫酸钴、醋酸钴、氯化钴、羰基钴、或者乙酰丙酮钴中的任意一种物质；所述铁金属前驱体为硝酸铁、醋酸铁、乙酰丙酮铁、硫酸铁、硫酸亚铁、氢氧化铁、氯化亚铁、乙二胺四乙酸铁钠、硫酸亚铁铵或者柠檬酸铁铵中的任意一种物质。

3.如权利要求1所述一种用于烯烃氢甲酰化反应的碳负载氮配位钴铁双金属催化剂的制备方法，其特征在于：铁金属前驱体和钴金属前驱体以钴与铁摩尔比为1:0.1~1:10进行配比。

4.如权利要求1所述一种用于烯烃氢甲酰化反应的碳负载氮配位钴铁双金属催化剂的制备方法，其特征在于：所述溶剂为C1-C4醇、乙腈、丙酮、二氧六环、四氢呋喃、乙二醇二甲醚、N,N-二甲基甲酰胺或者N-甲基吡咯烷酮任意一种。

5.如权利要求1所述一种用于烯烃氢甲酰化反应的碳负载氮配位钴铁双金属催化剂的制备方法，其特征在于：所述含氮有机化合物为1,10-邻菲罗啉、壳聚糖、尿素、二氰二胺、三聚氰胺中的任意一种；钴前驱体与含氮有机化合物的质量比为1:0.1~1:20。

6.如权利要求1所述一种用于烯烃氢甲酰化反应的碳负载氮配位钴铁双金属催化剂的制备方法，其特征在于：活性炭载体的加入量以碳负载氮配位钴铁双金属多相催化剂中，铁、钴的担载量为0.2~40wt%计。

7.如权利要求1所述一种用于烯烃氢甲酰化反应的碳负载氮配位钴铁双金属催化剂的制备方法，其特征在于：所述惰性气氛为氩气、氮气、二氧化碳、氢气中的一种或两种以上的混合气。

8.如权利要求1所述方法制备的碳负载氮配位钴铁双金属催化剂在催化烯烃氢甲酰化反应中的应用，其特征在于：以烯烃为原料，碳负载氮配位钴铁双金属为催化剂，在合成气气氛下，压力1.0~10 MPa，温度50~200℃下反应1~48小时，得到醛类化合物；所述碳负载氮配位钴铁双金属的用量为原料烯烃质量的0.01~0.5。

9.如权利要求8所述碳负载氮配位钴铁双金属催化剂在催化烯烃氢甲酰化反应中的应用，其特征在于：所述烯烃包括乙烯、丙烯、正丁烯、1-丁烯、2-丁烯、丁二烯、异丁烯、1-戊烯、环戊烯、环戊二烯、1-己烯、环己烯、1-庚烯、1-辛烯、二异丁烯、环辛烯、1-壬烯、1-癸烯、三聚丙烯、四聚丙烯、二聚正丁烯、三聚正丁烯、三异丁烯中的一种或多种。

10.如权利要求8所述碳负载氮配位钴铁双金属催化剂在催化烯烃氢甲酰化反应中的应用，其特征在于：所述合成气中，CO与H₂的体积比为 l:1。