[发明专利]非水电解质二次电池用负极及其制造方法、以及非水电解质二次电池及其制造方法

权利要求书

1.一种非水电解质二次电池用负极，其为具备负极活性物质层的非水电解质二次电池用负极，其特征在于，

所述负极活性物质层具有负极活性物质，所述负极活性物质包含负极活性物质颗粒，

所述负极活性物质颗粒含有包含含氧硅化合物的硅化合物颗粒，

所述硅化合物颗粒含有锂化合物，

所述硅化合物颗粒在最表层部附着有铝的磷酸盐和/或铵的磷酸盐。

2.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池用负极，其特征在于，所述锂化合物为选自Li₂SiO₃和Li₂Si₂O₅中的一种以上。

3.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池用负极，其特征在于，所述铝的磷酸盐是磷酸铝。

4.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池用负极，其特征在于，所述铵的磷酸盐为磷酸铵和磷酸二铵中的至少一种。

5.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池用负极，其特征在于，相对于所述硅化合物颗粒，所述磷酸盐的含量为0.1质量％以上、7质量％以下。

6.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池用负极，其特征在于，在所述磷酸盐与所述硅化合物颗粒之间，进一步具有碳包覆层。

7.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池用负极，其特征在于，构成所述硅化合物的硅与氧的比例为SiO_x：0.5≤x≤1.6的范围。

8.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池用负极，其特征在于，构成所述硅化合物的氧成分中的至少一部分以二氧化硅状态与硅键合而存在，在由²⁹Si-MAS-NMR波谱得到的峰中，源自所述二氧化硅状态的峰的强度小于源自Li₂SiO₃的峰的最大强度。

9.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池用负极，其特征在于，所述硅化合物颗粒的根据X射线衍射而得到的由Si(111)晶面产生的衍射峰的半值宽度(2θ)为1.2°以上，并且，由该晶面产生的微晶尺寸为7.5nm以下。

10.根据权利要求1所述的非水电解质二次电池用负极，其特征在于，所述硅化合物颗粒的中值粒径为0.5μm以上、15μm以下。

11.一种非水电解质二次电池，其特征在于，包含权利要求1～10中任一项所述的非水电解质二次电池用负极。

12.一种非水电解质二次电池用负极的制造方法，其为具备负极活性物质层的非水电解质二次电池用负极的制造方法，其特征在于，具有：

制作包含含氧硅化合物的硅化合物颗粒的工序；

将锂插入所述硅化合物颗粒中，由此将所述硅化合物颗粒改性的工序；及

使铝的磷酸盐和/或铵的磷酸盐附着在所述改性后的硅化合物颗粒的表面上的工序，

并且使用附着有所述铝的磷酸盐和/或铵的磷酸盐的硅化合物颗粒制造非水电解质二次电池用负极材料，该非水电解质二次电池用负极材料包含负极活性物质颗粒，所述负极活性物质颗粒含有硅化合物颗粒，

使用该制造的非水电解质二次电池用负极材料制造非水电解质二次电池用负极。

13.一种非水电解质二次电池的制造方法，其特征在于，使用通过权利要求12所述的负极的制造方法制造的负极，制造具有该负极、正极、非水电解质及隔板的非水电解质二次电池。