[发明专利]一种CO2

权利要求书

1.一种CO₂加氢合成碳烃化合物的方法，采用催化剂，其特征在于，催化剂为K-M共同促进Fe基催化剂，由碳黑、Fe₂O₃NGr、过渡金属M和碱金属K组成，Fe₂O₃NGr为氮掺杂石墨烯半包覆Fe₂O₃颗粒；

K-M共同促进Fe基催化剂中，Fe元素的含量为1~40wt%，过渡金属M的含量为1~30wt%，碱金属K的含量为1~5wt%；

过渡金属M为钯、镍、铟和铬中的一种以上；碱金属K为碱金属钾；

K-M共同促进Fe基催化剂的制备过程为：将Fe₂O₃NGr@C、水、过渡金属M前驱体和碱金属K前驱体混合后搅拌一段时间，干燥除水得到K-M共同促进Fe基催化剂；

Fe₂O₃NGr@C的制备过程为：首先向Fe前驱体溶液中加入氮前驱体，在60~80℃下回流形成络合物，然后加入碳黑，在室温下搅拌一定时间，旋蒸并干燥得到粉末，最后将粉末研磨，在氮气或惰性气氛下裂解；

过渡金属M前驱体为硝酸盐、氯化物、醋酸盐和碳酸盐中的一种以上；

碱金属K前驱体为氢氧化钾、氯化钾、硝酸钾和醋酸钾中的一种以上；

Fe前驱体为醋酸铁、三氯化铁、硝酸铁和氯化亚铁中的一种以上；

Fe前驱体溶液中的溶剂为乙醇、1,4-乙二醇、1,2-丙二醇、乙二醇和季戊四醇中的一种以上；

氮前驱体为氨气、1,10-菲啰啉、2,2':6',2-三吡啶、2,2'-联吡啶和吡啶中的一种以上；

碳黑为碳纳米管、XC-72和石墨碳中的一种以上；

惰性气氛为氩气；

Fe₂O₃NGr@C与水的质量体积比为1~2g:30~80mL；过渡金属M前驱体与Fe₂O₃NGr@C的质量比为0.05~1:1~3；碱金属K前驱体与Fe₂O₃NGr@C的质量比为0.01~0.1:1~3；Fe前驱体溶液的浓度为5~40wt%；氮前驱体与Fe前驱体的质量比为1~5:1~20；碳黑与Fe前驱体的质量比为1~10:1~20；

一段时间为12~24h；一定时间为18~30h；裂解时的升温速率为2~10℃/min，最高温度为400~1000℃，裂解时间为1~5h；

CO₂加氢反应结束后，CO₂转化率为22.73~40.62%，CH₄选择性为15.26~37.12%，CO选择性为13.05~89.96%，碳原子数为2~4的碳烃选择性为12.22~43.99%，碳原子数大于等于5的碳烃选择性为22.64~72.51%。

2.根据权利要求1所述的一种CO₂加氢合成碳烃化合物的方法，其特征在于，具体过程为：先将K-M共同促进Fe基催化剂过筛网后置于反应器中，在流量为30~200mL/min的纯H₂中以1~20℃/min的升温速率升温至200~400℃保温2~8h，再将反应器冷却至室温，将压力为1~5MPa的含73vol%的H₂和24vol%的CO₂的混合气引入反应器中，采用混合气中3vol%的氮气作为内标，在空速为1000~12000mLg^-1s^-1的条件下进行程序升温催化反应，反应温度为100~500℃，反应时间为1~5h。

3.根据权利要求2所述的一种CO₂加氢合成碳烃化合物的方法，其特征在于，筛网的目数为80~120目；反应器为高压连续流动的固定床反应器；反应器中K-M共同促进Fe基催化剂与混合气的质量体积比为0.1~1g:10~100mL。