[发明专利]一种CO2

说明书

本发明涉及一种CO₂加氢合成碳烃化合物的方法，采用催化剂，催化剂为K‑M共同促进Fe基催化剂，由碳黑、Fe₂O₃NGr、过渡金属M和碱金属K组成，Fe₂O₃NGr为氮掺杂石墨烯半包覆Fe₂O₃颗粒；K‑M共同促进Fe基催化剂中，Fe元素的含量为1～40wt％，过渡金属M的含量为1～30wt％，碱金属K的含量为1～5wt％；过渡金属M为钯、镍、钴、铟和铬中的一种以上；碱金属K为碱金属钾；CO₂加氢反应结束后，CO₂转化率为22.73～40.62％，CH₄选择性为15.26～37.12％，CO选择性为13.05～89.96％，碳原子数为2～4的碳烃选择性为12.22～43.99％，碳原子数大于等于5的碳烃选择性为22.64～72.51％。本发明的方法简单，采用K‑M共同促进Fe基催化剂作为CO₂加氢合成碳烃化合物用催化剂有效地解决了目前的CO₂加氢合成碳烃化合物的方法存在的高碳烃选择性低的问题。

技术领域

本发明属于CO₂催化加氢资源化利用技术领域，具体涉及一种CO₂加氢合成碳烃化合物的方法。

背景技术

温室气体CO₂导致全球变暖已经引起广泛关注。CO₂是一种重要的可再生、无毒和丰富的碳源，将其催化转化为碳烃类化合物，可以实现碳循环利用，解决化石资源危机，符合碳达峰、碳中和的目标要求。在环境和能源领域有重要的意义。然而，CO₂的极端惰性带来了巨大挑战。

CO₂加氢合成碳烃化合物目前已有一些研究报道，现有技术1 (http://dx.doi.org/10.1016/j.cattod.2017.09.053)设计制备了ZnGa₂O₄和SAPO-34结合的双功能催化剂，低碳烯烃C₂～C₄在总的产物烃中的比例为86％；现有技术2(http://pubs.acs.orgon December 5,2017)制备了CoCu双金属催化剂用于CO₂加氢制长链烃，CO₂在Cu位点上进行逆水煤气变换反应生成CO，然后在CO位点上进行CO加氢反应产生长链烃，在CoCu/Tio₂上虽然有长链烃生成，但是甲烷仍然是主要产物，选择性达到34％；现有技术3(https://doi.org/10.1016/j.jcou.2018.03.015)制备了氧化锌和氮掺杂碳包覆铁基催化剂用于二氧化碳加氢研究，Fe@NC显示出增强的催化活性，虽然C₂～C₄催化剂的烯烃/烷烃比从0.07提高到1.68，提高了24倍，但是C₅⁺选择性只有20％左右。

综上所述，目前的CO₂加氢合成碳烃化合物的方法大多存在高碳烃选择性低的问题。在已报道的 CO₂加氢催化剂中，Fe基催化剂研究较多，并且表现出较好的催化性能，然而无论是单组分的Fe基催化剂还是改性Fe基催化剂(例如现有技术4(http://dx.doi.org/10.1016/j.cattod.2013.03.031)制备的K改性的Fe/ZrO₂催化剂)其主要产物都是CH₄和低碳烯烃C₂～C₄，都无法解决目前的CO₂加氢合成碳烃化合物的方法存在的高碳烃选择性低的问题。因此，急需研发出新的改性Fe基催化剂以解决目前的CO₂加氢合成碳烃化合物的方法存在的问题。

发明内容