[发明专利]应用于二氧化碳电还原制备甲烷的碳量子点催化剂及其制备方法

说明书

本发明公开了一种应用于二氧化碳电还原制备甲烷的碳量子点催化剂及其制备方法，属于二氧化碳电还原制备甲烷的碳量子点催化剂技术领域。本发明选取尿酸类化合物为前驱体和碱性溶液，通过自上而下分子融合法得到碳量子点。所合成的碳量子点对制备甲烷具有高效选择性和高法拉第效率。本发明使用原材料廉价易得、制备工艺简单、成本低、能够高效催化电化学还原二氧化碳为甲烷，可以有效实现二氧化碳的资源化利用，完善碳循环产业链，具有良好的应用前景。

技术领域

本发明涉及一种应用于二氧化碳电还原制备甲烷的碳量子点催化剂及其制备方法，属于二氧化碳电还原制备甲烷的碳量子点催化剂技术领域。

背景技术

随着全球经济的快速发展，石油、天然煤、天然气等化学能源的大量使二氧化碳(CO₂)的排放量急速增加，导致了全球气候变暖、生态系统遭到严峻的生态环境问题。利用电催化将二氧化碳在常温和常压条件下将其转化为其他碳氢化合物燃料和其他更高附加值化学品，其中所转化的其他碳氢化合物燃料包括甲烷、一氧化碳、甲酸、甲醇、乙烯、乙醇等。这种方法不仅契合了“碳达峰碳中和”的国家战略目标，同时也实现了二氧化碳的资源化利用和洁净电能的有效存储，这种方法将成为利用可再生能源进行CO₂转化的一种极具潜力的方法。

虽然铜基催化剂有望应用电催化CO₂还原，但对甲烷的选择性差和稳定性差等问题极大地限制了它们在实际中的应用。因此，合理设计与开发一种低成本、可实现碳循环、高稳定性的环境友好型催化剂以实现高选择性甲烷、高效率的CO₂还原是至关重要。碳量子点材料作为一种新型的零维半导体材料，因其来源广泛、价格低廉、较高的表面润湿度、稳定性优异和提供较多的活性中心位点等特点应用在电催化还原CO₂领域的应用研究，但对于具有高效选择性制备甲烷的碳量子点催化剂鲜有报道。

发明内容

为了解决现有技术问题，本发明的目的在于克服已有技术存在的不足，提供一种应用于二氧化碳电还原制备甲烷的碳量子点催化剂及其制备方法，属于二氧化碳电还原制备甲烷的碳量子点催化剂技术领域。本发明选取尿酸类化合物为前驱体和碱性溶液，通过自上而下分子融合法得到碳量子点。所合成的碳量子点对制备甲烷具有高效选择性和高的法拉第效率。本发明使用原材料廉价易得、制备工艺简单、成本低、能够高效催化电化学还原二氧化碳为甲烷，可以有效实现二氧化碳的资源化利用，完善碳循环产业链，具有良好的应用前景。

为达到上述目的，本发明采用如下技术方案：

一种应用于二氧化碳电还原制备甲烷的碳量子点催化剂的制备方法，采用溶剂热、水热法和微波法，将尿酸类化合物和碱性试剂制备成碳量子的催化剂，其步骤如下：

(1)采用0.01-1.0g尿酸类化合物作为碳源，加入10-50mL溶剂中，超声分散溶解0.5-2小时，得到分散液；然后将分散液转移至聚四氟乙烯反应釜中，加入10μL-10mL碱性溶液，充分混合均匀，在100-220℃温度下进行反应2-30h；优选将分散液转移至25-100mL聚四氟乙烯反应釜中进行反应；

(2)在所述步骤(1)中的反应结束后，将得到的初产物混合液冷却至室温，用0.22μm过滤膜过滤，获得碳量子点的溶液；将初产物的溶液使用透析袋进行透析，将透析后的溶液在不低于80℃下进行干燥，得到碳量子点粉体；

(3)称量1-5mg在所述步骤(2)中得到的碳量子点粉体，与5-250μL质量百分比浓度不低于5％的Nafion溶液、200-500μL异丙醇和500-700μL的超纯水进行混合，在常温下进行超声混合处理0.5-3h，得到催化剂墨水，将催化剂墨水均匀涂覆至载体材料上，干燥，使碳量子点粉体颗粒结合在载体表面，得到催化剂材料。

优选地，在所述步骤(1)中，尿酸类化合物采用马尿酸、尿酸钠、利尿酸、尿酸、紫尿酸、马尿酸乙酯、氰尿酸、三氯异氰尿酸、异氰尿酸三缩水甘油酯、二溴异氰尿酸和二氯异氰尿酸钠中的至少一种。