[发明专利]一种对反应分子动力学催化重组机制发生次数的统计方法

说明书

本发明公开了一种对反应分子动力学催化重组机制发生次数的统计方法，从反应分子动力学模拟过程输出的轨迹文件中提取数据，通过E‑R重组机制原理对不同的原子催化重组过程进行机理判定，探究不同产物随条件变化重组机制的变化规律，设计了一种判定双原子气体分子是否形成的方法，弥补了通过lammps自带的species.out命令无法对通量边界模型进行准确的种类统计的缺陷，为反应分子动力学模拟探索各种工况下气固界面反应机制、明确产物变化的规律提供了理论基础。并且，由于在模拟计算过程中分别对不同步骤的计算结果进行独立输出，因此，输出结果亦可用于特定时刻原子/分子种类和数量的统计中。

技术领域

本发明涉及化学分子反应动力学技术领域，尤其涉及一种对反应分子动力学催化重组机制发生次数的统计方法。

背景技术

分子动力学是一门结合物理，数学和化学的一套广泛应用的分子模拟方法，其基本原理是由牛顿经典运动方程计算物理系统中各个原子的运动轨迹，然后采用统计的方法计算出体系的各种性质。分子动力学在纳米尺度、纳秒级别有着无可比拟的优势，是科研领域里不可或缺的研究方法。分子动力学模拟软件LAMMPS(Large-scale Atomic/MolecularMassively Parallel Simulator)支持多种物质形态下、多种系综下大规模原子分子体系模拟计算，且具有良好的扩展性，被广泛应用于分子动力学模拟工作。

反应分子动力学综合了传统分子动力学可以进行大规模体系运算和密度泛函理论可以进行化学计算的优点，AdrivanDuin和William A.Goddard III设计的Reax FF反应力场形式已经成功的应用于大量的反应分子动力学模拟的研究中，应用体系包括碳氢有机小分子体系、高分子体系、高能材料体系、金属氧化物体系以及过渡金属催化剂体系等。

高速飞行情况下，激波层和边界层内的气体温度急剧升高。使得气体分子发生能量激发、离解、电离等一系列复杂物理化学变化，即“真实气体效应”，离解后的O、N原子在表面热防护材料的催化效应作用下发生复合反应并释放热量，不同的壁面催化特性会极大地影响飞行器表面热流。因而有必要发展相应的高超声速下近壁面高温气体效应模拟的精确、高效模型，以满足未来高超声速飞行器气动力/热环境准确、快速模拟的需求。

基于ReaxFF反应力场的反应分子动力学可以有效地从原子尺度模拟气固界面催化反应过程。反应分子动力学可以对催化反应过程的碰撞、吸附、重组、解吸附等过程可以进行准确模拟，但是在研究气固界面分子重组Langmuir-Hinshelwood(L-H)机制或Eley-Rideal(E-R)机制的研究中，由于无法直接通过lammps软件获得催化反应机制发生次数的有关参数，对不同反应机制的统计和研究造成了困难。

发明内容

有鉴于此，本发明提供了一种对反应分子动力学催化重组机制发生次数的统计方法，用以研究E-R机制和L-H机制并统计两种反应机制所占比例。

本发明提供的一种对反应分子动力学催化重组机制发生次数的统计方法，包括如下步骤：

S1：在整个模拟期间，每间隔预设时长在通量边界模型中导出一次所有双原子气体原子的轨迹文件，合并保存为dump.txt文件；

S2：对dump.txt文件进行预处理，仅保留保存数据时的计算步数、原子序号、原子种类和原子坐标，保存为dump.xlsx文件，将dump.xlsx文件以数值矩阵格式导入MATLAB程序中，命名为dump；

S3：在通量边界模型中导出所有分子的所有原子的轨迹文件，对导出的所有分子的所有原子的轨迹文件进行预处理，仅保留原子种类所在行，保存为atom.txt文件，将atom.txt文件以数值矩阵格式导入MATLAB程序中，命名为atom；