[发明专利]一种基于氨基配位稳定的石墨相氮化碳-过渡金属基半导体复合光催化材料的制备方法

说明书

一种基于氨基配位稳定的石墨相氮化碳‑过渡金属基半导体复合光催化材料的制备方法，属于光催化技术领域。本发明要解决现有通过简单热聚合法制备得到的石墨烯氮化碳比表面积小，水中分散性差，可见光响应弱，与过渡金属基半导体材料复合后过渡金属不稳定，易溶出的问题。方法：一、制备多孔石墨相氮化碳前驱体；二、制备多孔石墨相氮化碳；三、制备石墨相氮化碳分散液；四、过渡金属与多孔石墨相氮化碳混合；五、共沉淀。本发明用于基于氨基配位稳定的石墨相氮化碳‑过渡金属基半导体复合光催化材料的制备。

技术领域

本发明属于光催化技术领域。

背景技术

工业排放的废水中各种染料、药物(中间体)等难降解有机污染物含量不断增多，对环境和人类健康造成了严重的威胁。目前吸附、膜分离、化学氧化等方法在该类废水处理中均有应用，其中化学氧化反应因依靠强大的氧化能力可快速去除难降解有机物受到了广泛关注。光催化是高级氧化的一种，其反应源驱动力为太阳光，降解过程绿色清洁污染少，在难降解有机物的去除方面极具应用潜力。

石墨相氮化碳是近些年兴起的光催化剂之一，因其能对可见光响应(约2.7eV)、化学性质稳定成为研究的热点之一。更重要的是这种物质组成元素为地球上最为丰富的碳元素和氧元素，使其成为了非常有前途的光催化剂。但是通过直接煅烧获得的块体氮化碳具有比表面积小，水中分散性差、可见光响应弱(小于460nm)等缺点，严重限制了其发展与应用。添加过渡金属基光催化材料与石墨烯氮化碳形成复合半导体材料，是目前提升石墨相氮化碳光催化性能的常见途径之一。两种半导体材料之间的复合能够充分结合两者对光吸收的优点，一般会拓宽对光的吸收。此外契合的能带关系能够促进e-和h+的转移，使两者不易复合，具有更长的寿命。但是常用的过渡金属半导体材料如AgBr，CdS，ZnO等，在使用过程中重金属离子不稳定，易溶出。这不仅极大降低了复合半导体光催化剂的光催化性能，溶出的重金属离子也会来带不容忽视的二次污染。因此，在制备得到高催化活性过渡金属基半导体、石墨相氮化碳半导体复合光催化剂的同时，提升过渡金属离子的稳定性，具有较大挑战。

发明内容

本发明要解决现有通过简单热聚合法制备得到的石墨烯氮化碳比表面积小，水中分散性差，可见光响应弱，与过渡金属基半导体材料复合后过渡金属不稳定，易溶出的问题。进而提供一种基于氨基配位稳定的石墨相氮化碳-过渡金属基半导体复合光催化材料的制备方法。

一种基于氨基配位稳定的石墨相氮化碳-过渡金属基半导体复合光催化材料的制备方法，它是按以下步骤进行的：

一、制备多孔石墨相氮化碳前驱体：

将双氰胺加入到去离子水中，在水浴加热条件下至完全溶解，然后在温度为180℃～220℃的条件下，水热反应2h～6h，冷却至室温后，离心去掉上层清淤，收集下层固体物质，最后冷冻干燥，得到多孔石墨相氮化碳前驱体；

二、制备多孔石墨相氮化碳：

在氮气气氛及温度为500℃～600℃的条件下，多孔石墨相氮化碳前驱体聚合1h～4h，得到多孔石墨相氮化碳；

三、制备石墨相氮化碳分散液：

将多孔石墨相氮化碳加入到去离子水中，超声分散，得到多孔石墨相氮化碳分散液；

四、过渡金属与多孔石墨相氮化碳混合：

将过渡金属水溶液加入到多孔石墨相氮化碳分散液中，搅拌至混合均匀，得到悬浊液；

所述的多孔石墨相氮化碳分散液中多孔石墨相氮化碳与过渡金属水溶液中过渡金属离子的质量比为1:(0.2～2)；

五、共沉淀：

将阴离子溶液滴加到悬浊液中，搅拌至混合均匀，然后离心收集固体沉淀，最后洗涤干燥，得到基于氨基配位稳定的石墨相氮化碳-过渡金属基半导体复合光催化材料；