[发明专利]一种连续纤维增强热固性树脂基高导热复合材料及其制备方法

说明书

本发明属于热固性高分子复合材料领域，具体涉及一种连续纤维增强热固性树脂基高导热复合材料及其制备方法，该方法为将环氧预聚物、固化剂、催化剂、导热填料均匀分散，浸渍连续纤维，冷却后获得溶剂法或热熔法预浸料，预浸料经热压固化成型，得到复合材料。本发明通过环氧预聚物和固化剂向基体树脂固化物中引入芳香酰胺结构，利用分子链间酰胺键产生的氢键强相互作用增大声子传播自由程，提高基体树脂热导率，同时在连续纤维之间引入导热填料，协同提高复合材料整体导热性能。该复合材料具有优良的机械、耐热和导热性能，特别是面外热导率较高，且成分、结构和性能任意可调，制备方法简单，易于规模化生产，具有广阔的应用前景。

技术领域

本发明属于热固性高分子复合材料领域，具体涉及一种连续纤维增强热固性树脂基高导热复合材料及其制备方法。

背景技术

连续纤维增强热固性树脂基复合材料具有比强度和比刚度高、结构尺寸稳定等特点，已在航空航天、交通运输、军事国防等高新科技领域中得到广泛应用。此类复合材料主要由连续纤维和热固性树脂基体构成，通常为层合结构。传统热固性树脂基体热导率普遍较低，例如环氧树脂热导率约为0.2W/(m·K)。连续纤维导热性能差别较大且存在明显各向异性，一般沿纤维长度方向热导率远高于垂直纤维方向热导率。上述原因导致复合材料面内和面外导热性能存在较大差异，尤其是面外热导率偏低，尚不能满足某些具有较高导热需求应用领域的要求。

发明内容

本发明的目的是提出一种连续纤维增强热固性树脂基高导热复合材料，通过环氧预聚物和固化剂向基体树脂固化物中引入芳香酰胺结构，利用分子链间酰胺键产生的氢键强相互作用向环氧树脂固化网络中引入局域微观有序结构，增大声子传播自由程，提高基体树脂热导率，同时在连续纤维之间引入导热填料，协同提高复合材料整体导热性能，尤其是面外热导率。

本发明的另一目的是提出一种连续纤维增强热固性树脂基高导热复合材料的制备方法。

本发明的目的通过以下技术方案实现：

一种连续纤维增强热固性树脂基高导热复合材料的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

(1)将环氧预聚物、固化剂、催化剂、导热填料和溶剂均匀分散制备混合溶液，浸渍连续纤维，经加热除去溶剂，冷却后获得溶剂法预浸料；或将环氧预聚物、固化剂、催化剂、导热填料在加热条件下均匀分散，制备胶膜，再用胶膜浸渍连续纤维，冷却后获得热熔法预浸料；

(2)将上述溶剂法预浸料或热熔法预浸料热压固化成型，得到复合材料。

所述环氧预聚物至少包括一种具有芳香酰胺结构的环氧预聚物，所述固化剂至少包括一种具有芳香酰胺结构固化剂；所述具有芳香酰胺结构的环氧预聚物为如下结构式(1)或(2)或其混合结构：

所述R₁、R₂可以为如下结构的任意一种：

所述的均匀分散的时间为5～60分钟；所述的加热为在50～200℃下处理1～60分钟。

所述的热压固化成型为：以5～20℃/分钟升温速率升温到150～180℃，加压到0.5～7MPa，保温0.5～1小时，排气1～2次，保持压力不变，以1～10℃/分钟升温速率升温到190～250℃保温0.5～3小时，以1～5℃/分钟速率冷却至100℃以下脱模。

优选地，所述的连续纤维为连续碳纤维、连续石墨纤维、连续玻璃纤维、连续芳纶纤维、连续石英纤维、连续玄武岩纤维、连续陶瓷纤维、连续聚苯并噁唑纤维、连续聚苯并咪唑纤维中的一种或两种以上。