[发明专利]炭载多金属催化剂制备方法及其在N-烷基化反应中的应用

权利要求书

1.一种炭载多金属催化剂的制备方法，其特征在于，包括：

提供多金属溶液和碳氮材料前驱体溶液，所述多金属溶液中至少包括两种过渡金属离子；

将所述多金属溶液与所述碳氮材料前驱体溶液混合，以进行配位，得到配位溶液；

将所述配位溶液与炭载体浆液混合，以进行负载，得到负载预体；

在惰性气体氛围下对所述负载预体进行焙烧，得到炭载多金属催化剂。

2.根据权利要求1所述的炭载多金属催化剂的制备方法，其特征在于，

所述多金属溶液为金属钯和金属钌的双金属溶液；

优选地，金属钯和金属钌的双金属溶液中钯元素与钌元素的质量比为0.5:1～0.1:1。

3.根据权利要求2所述的炭载多金属催化剂的制备方法，其特征在于，

所述钯前驱体包括二氯化钯、氯钯酸钠、氯钯酸钾、醋酸钯中的一种或多种混合；和/或

所述钌前驱体包括三氯化钌、氯钌酸铵、氯钌酸钾中的一种或多种混合；和/或

所述溶剂包括水、乙醇、丙酮中的一种或多种混合。

4.根据权利要求1所述的炭载多金属催化剂的制备方法，其特征在于，所述提供碳氮材料前驱体溶液包括：

提供碳氮材料前驱体；

将所述碳氮材料前驱体与溶剂混合，在常温～80℃条件下溶解，得到所述碳氮材料前驱体溶液；

其中，所述碳氮材料前驱体包括三聚氰胺、尿素、二氰二胺、1,10-邻菲罗啉、2,2’-联吡啶中的一种或多种混合；所述溶剂为水、乙醇、丙酮中的一种或多种混合。

5.根据权利要求2所述的炭载多金属催化剂的制备方法，其特征在于，所述将多金属溶液与碳氮材料前驱体溶液混合包括：

将金属钯和金属钌的双金属溶液与所述碳氮材料前驱体溶液混合；

在温度为40℃～70℃条件下，搅拌0.5h～6h，以进行配位，得到配位溶液；

其中，金属钯和金属钌的双金属溶液与所述碳氮材料前驱体溶液所用溶剂相同；

优选地，所述碳氮材料前驱体的摩尔量与金属钯和金属钌的双金属溶液中钯元素和钌元素的总摩尔量的比值为1:1～4:1；

优选地，所述配位溶液中钌元素的质量分数为0.5％～10％。

6.根据权利要求5所述的炭载多金属催化剂的制备方法，其特征在于，所述将配位溶液与炭载体浆液混合，以进行负载包括：

将所述配位溶液与活性炭浆液混合；

保持混合液的温度为20℃～70℃，并使用无机酸或无机碱调控所述混合液的pH为2.0～5.0；

在温度为20℃～70℃、pH为2.0～5.0条件下对所述混合液进行搅拌，搅拌时间为1h～8h，搅拌速度为200r/min～1000r/min；

优选地，钌元素与干基活性炭的质量比为0.5:99.5～10:90。

7.根据权利要求6所述的炭载多金属催化剂的制备方法，其特征在于，所述方法包括：

对搅拌后的混合液进行抽滤，并使用去离子水洗涤，至滤液pH为6.0～8.0；

对所得滤饼进行烘干，烘干温度为60℃～90℃，烘干至滤饼含水量为5％～20％，得到所述负载预体。

8.根据权利要求1所述的炭载多金属催化剂的制备方法，其特征在于，所述在惰性气体氛围下对所述负载预体进行焙烧包括：

惰性气氛为氮气，焙烧温度为400℃～800℃，升温速率为5℃/min～20℃/min，焙烧时间为4h～12h。

9.根据权利要求2～8任一项所述的炭载多金属催化剂的制备方法，其特征在于，所述方法还包括对所述炭载多金属催化剂进行干法还原；

优选地，所述对炭载多金属催化剂进行干法还原包括：

将焙烧所得炭载多金属催化剂降温至200℃～500℃，通入氮气、氢气混合气对所述炭载多金属催化剂进行还原；

对还原后的混合物进行抽滤洗涤，至滤液pH为6.0～8.0；

其中，还原时间为1h～4h，氮气、氢气混合气的流量比为95:5～80:20。