[发明专利]炭载多金属催化剂制备方法及其在N-烷基化反应中的应用

说明书

本申请公开了一种炭载多金属催化剂的制备方法及其在N‑烷基化反应中的应用，该炭载多金属催化剂的制备方法包括提供多金属溶液和碳氮材料前驱体溶液，多金属溶液中至少包括两种过渡金属离子；将多金属溶液与碳氮材料前驱体溶液混合，以进行配位，得到配位溶液；将配位溶液与炭载体浆液混合，以进行负载，得到负载预体；在惰性气体氛围下对负载预体进行焙烧，得到炭载多金属催化剂。通过上述方式，本申请能够降低所得催化剂的金属颗粒尺寸，提高金属分散度，进而提高催化能力。

技术领域

本申请涉及金属催化技术领域，特别是涉及一种炭载多金属催化剂制备方法及其在N-烷基化反应中的应用。

背景技术

负载型催化剂是在载体表面形成了一种组合物，该组合物一般含有与载体结合的一种或多种过渡金属。其中，碳化物和氮化物材料已经被认为是可供各种类型催化剂负载用的载体，它们显示出与金属类似的性能，如高的熔点、硬度和强度等。现已有报道碳化物和氮化物材料显示出与贵金属的催化性能类似的催化性能，适合用于各种类型的催化反应中。

本申请的发明人在长期的研发过程中，发现负载型催化剂的制备方法有液相还原法、气相还原法、胶体法、微乳液法、浸渍法等，但都存在着一定的问题，如制备过程繁琐、污染严重等，难以实现工业化制备和批量生产。如何突破合成难题，促进负载型催化剂的应用，是目前研究中的重大挑战。

发明内容

本申请主要解决的技术问题是提供一种炭载多金属催化剂制备方法及其在N-烷基化反应中的应用，能够降低所得催化剂的金属颗粒尺寸，提高金属分散度，进而提高催化能力。

为解决上述技术问题，本申请采用的一个技术方案是：提供一种炭载多金属催化剂的制备方法，该方法包括提供多金属溶液和碳氮材料前驱体溶液，多金属溶液中至少包括两种过渡金属离子；将多金属溶液与碳氮材料前驱体溶液混合，以进行配位，得到配位溶液；将配位溶液与炭载体浆液混合，以进行负载，得到负载预体；在惰性气体氛围下对负载预体进行焙烧，得到炭载多金属催化剂。

其中，多金属溶液为金属钯和金属钌的双金属溶液。

其中，提供多金属溶液包括：提供钯前驱体和钌前驱体；将钯前驱体和钌前驱体与溶剂混合，在常温～80℃条件下溶解，得到双金属溶液。

其中，钯前驱体包括二氯化钯，将钯前驱体和钌前驱体与溶剂混合，在常温～80℃条件下溶解还包括：向混合液中加入与二氯化钯等质量的浓盐酸，以促进二氯化钯的溶解。

其中，钯元素与钌元素的质量比为0.5:1～0.1:1。

其中，钯前驱体包括二氯化钯、氯钯酸钠、氯钯酸钾、醋酸钯中的一种或多种混合。

其中，钌前驱体包括三氯化钌、氯钌酸铵、氯钌酸钾中的一种或多种混合。

其中，溶剂包括水、乙醇、丙酮中的一种或多种混合。

其中，提供碳氮材料前驱体溶液包括提供碳氮材料前驱体；将碳氮材料前驱体与溶剂混合，在常温～80℃条件下溶解，得到碳氮材料前驱体溶液；其中，碳氮材料前驱体包括三聚氰胺、尿素、二氰二胺、1,10-邻菲罗啉、2,2’-联吡啶中的一种或多种混合；溶剂为水、乙醇、丙酮中的一种或多种混合。

其中，将多金属溶液与碳氮材料前驱体溶液混合包括：将双金属溶液与碳氮材料前驱体溶液混合；在温度为40℃～70℃条件下，搅拌0.5h～6h，以进行配位，得到配位溶液；其中，双金属溶液与碳氮材料前驱体溶液所用溶剂相同。

其中，碳氮材料前驱体的摩尔量与钯元素和钌元素的总摩尔量的比值为1:1～4:1。

其中，配位溶液中钌元素的质量分数为0.5％～10％。

其中，该方法还包括提供炭载体，炭载体包括活性炭；将活性炭与去离子水混合打浆，得到活性炭浆液。