[发明专利]一种三明治结构磷酸铁锂薄膜/多层石墨烯复合材料及其制备方法

说明书

本发明公开一种三明治结构磷酸铁锂薄膜/多层石墨烯复合材料及其制备方法，将磷酸二氢锂溶于水溶液，加入氧化铁/多层石墨烯搅拌，形成均匀的混合液。采用了无水乙醇作为析出剂和防团聚剂，采用多次无水乙醇添加和溶剂蒸发的方法，使磷酸二氢锂在氧化铁/多层石墨烯的纳米孔内和表面产生均匀沉积。最终在多层石墨烯两侧表面形成均匀的磷酸二氢锂/氧化铁均匀薄膜。通过高温处理后，在多层石墨烯表面形成均匀的磷酸铁锂薄膜。本材料在柔性锂离子电池领域具有应用前景。

技术领域

本发明属于材料技术领域，特别涉及一种三明治结构磷酸铁锂薄膜/多层石墨烯复合材料及其制备方法。本材料在柔性锂离子电池领域具有应用前景。

背景技术

磷酸铁锂电池是目前主要的锂离子电池之一，在动力电池、电子产品、动力工具等方面得到广泛的应用。随着柔性器件和柔性产品的发展，市场上希望能开发出一种柔性的电池。然而，磷酸铁锂是一种陶瓷，在块体状态下并没有形变能力。研究者利用石墨烯具有柔性的特性，将磷酸铁锂与石墨烯组成复合材料，从而使磷酸铁锂电池具有一定的柔性特点。然而，目前这种复合主要采用氧化石墨烯作为基底，制备的是磷酸铁锂纳米颗粒。还没有制备磷酸铁锂薄膜的研究。

多层石墨烯采用超声机械剥离的方法制备，制备过程简单，成本低，表面没有被氧化，导电性能好。然而，在多层石墨烯表面制备复合材料时却遇到困难，由于化学性能稳定，表面没有活性基团的特点，使得原来在氧化石墨烯上制备磷酸铁锂的方法都无法采用。

本课题组经过研究，在发明专利ZL201810944777.1中已公开一种在多层石墨烯上制备了氧化铁纳米颗粒膜，随后通过与LiH₂PO₄复合，在多层石墨烯上制备了LiH₂PO₄颗粒方法。然而，由于该发明专利采用了简单的混合方式，氧化铁/多层石墨烯与LiH₂PO₄混合并不非常均匀，导致氧化铁在转变为LiFePO₄的过程中形成了100nm～200nm的LiFePO₄颗粒。由于磷酸铁锂颗粒尺寸相对较大，磷酸铁锂球形颗粒与多层石墨烯之间由于接触面积较小，因此，磷酸铁锂颗粒易从多层石墨烯上掉落。本发明为克服原有技术的缺点，解决多层石墨烯表面的氧化铁薄膜转换为磷酸铁锂薄膜的技术难点，实现在多层石墨烯两侧表面获得磷酸铁锂薄膜，形成三明治结构的复合材料，采用了特殊的LiH₂PO₄沉积技术。该三明治结构的磷酸铁锂薄膜/多层石墨烯复合材料提高了磷酸铁锂与多层石墨烯之间的接触面积，使磷酸铁锂与多层石墨烯的接触力变大，并且提高磷酸铁锂与多层石墨烯之间的电荷转移速度。

发明内容

针对现有技术的不足，本发明提出一种三明治结构磷酸铁锂薄膜/多层石墨烯复合材料及其制备方法。

本发明制备的一种三明治结构磷酸铁锂薄膜/多层石墨烯复合材料，多层石墨烯是膨胀石墨通过超声剥离的方法获得，其厚度大约3-6nm，多层石墨烯表面没有经过氧化处理，表面没有含氧官能团，表面平整，导电性能优良。磷酸铁锂薄膜平铺于整个多层石墨烯的两侧表面，其厚度小于15nm，磷酸铁锂薄膜仅存在着少量的孔洞。

本发明采用氧化铁薄膜/多层石墨烯作为原材料(氧化铁/多层石墨烯的制备过程参考发明专利ZL201810944777.1)。采用特殊的混合方式，使LiH₂PO₄均匀的沉积在氧化铁纳米颗粒的孔内和表面，通过加热使氧化铁薄膜与LiH₂PO₄均匀反应，最终形成均匀的磷酸铁锂薄膜。

本发明的具体的制备过程如下：

S1：称取氧化铁/多层石墨烯复合材料70mg和磷酸二氢锂69.4mg，其中的铁离子与磷酸二氢锂的摩尔比为1:1.1。

S2：量取去离子水1.5mL，将称取的磷酸二氢锂溶于去离子水，搅拌至磷酸二氢锂完全溶解。