[发明专利]限域型N掺杂Fe纳米颗粒及其制备方法和应用

说明书

本发明涉及纳米颗粒的制备和应用领域，提供了限域型N掺杂Fe纳米颗粒及其制备方法和应用。该限域型N掺杂Fe纳米颗粒的尺寸约为3~10 nm，其限域生长在非晶碳基体中，具有高度的分散性。纳米颗粒的制备方法简单快速，整个制备过程只需要数十分钟，即首先采用脉冲激光沉积技术结合快速退火处理获得限域型的Fe纳米颗粒，再采用Nsubgt;2/subgt;射频等离子体技术实现纳米颗粒的可控N掺杂。电化学测量表明，这种N掺杂的Fe纳米颗粒表现出了增强的电催化分解水产氧（OER）活性和稳定性，在1M KOH溶液中只需要246 mV的低过电位即可驱动10mA cmsupgt;‑2/supgt;的电流密度。本发明不仅为限域结构金属纳米颗粒的制备及其可控N掺杂提供了一种简单快速的方法，而且将极大地促进OER电催化剂的发展。

技术领域

本发明涉及纳米颗粒的制备和应用领域，具体涉及限域型氮掺杂铁（N掺杂Fe）纳米颗粒及其制备方法和应用。

背景技术

电催化析氧反应（OER）是一种重要的阳极半反应，涉及到许多重要的能量转换和储存系统，如电解水析氢、二氧化碳还原、氮转化为氨、过氧化氢合成、可充电金属空气电池等。OER的催化效率直接影响电化学技术的发展。在过去几年中，对OER电催化剂大规模应用的迫切需求促使人们广泛寻找低成本、来源丰富的铁基电催化剂。然而，铁基电催化剂的OER性能需要进一步提高，以取代贵金属基电催化剂。N掺杂是提高铁基电催化剂OER活性的最有效策略之一。据报道，Fe的d带态密度随着Fe-N键的形成而变化，从而可以大大提高Fe基OER电催化剂的催化活性。

另一方面，减小催化剂的尺寸也是提高电催化剂固有活性的有效手段。因此，在过去几十年中，纳米颗粒电催化剂因其高比表面积和催化活性而引起了极大的兴趣。然而，纳米颗粒电催化剂在催化过程中经常出现团聚问题，这将导致催化性能和稳定性的显著降低。将纳米颗粒限域在固态基体中是抑制其团聚和性能衰减的理想方法。此外，固态基体中的高活性纳米颗粒还可以实现“限制催化”的效果，这将有效调节催化性能。值得注意的是，碳由于其高导电性可用于快速电子传输，从而为固态基体提供了理想选择。然而，实现Fe基纳米颗粒在碳基体中的限域生长及其可控N掺杂目前仍然是一个巨大的挑战。

发明内容

本发明的目的在于提供限域型N掺杂Fe纳米颗粒及其制备方法和应用，至少在一定程度上解决现有技术中存在的问题。

本发明提供的一种限域型N掺杂Fe纳米颗粒，其尺寸约为3~10 nm，限域生长在非晶碳基体中，分布密度为0.5~2×10¹¹cm²。

本发明提供的一种限域型N掺杂Fe纳米颗粒的制备方法，包括以下步骤：

采用脉冲激光沉积技术沉积Fe并进行退火处理，得到限域型Fe纳米颗粒；

采用射频等离子体技术使N₂与所述限域型Fe纳米颗粒反应，得到限域型N掺杂Fe纳米颗粒。

优选地，所述限域型N掺杂Fe纳米颗粒的制备方法，具体包括以下步骤：

用银胶将铁靶与碳靶表面粘结，形成两种材料的复合靶材，在真空条件下用激光烧蚀所述复合靶材，使碳和铁沉积在基底上；沉积后，在惰性气体保护下，在500~700℃下退火，得到限域型Fe纳米颗粒；

将所述限域型Fe纳米颗粒放入射频等离子体化学气相沉积系统的反应器中，在N₂氛围下处理，即得到限域型N掺杂Fe纳米颗粒。

优选地，所述真空条件的真空度为1~5×10^-8 Torr，所述激光的波长为248 nm，沉积时间为5~10分钟。

优选地，所述基底为玻碳片。

优选地，所述惰性气体为Ar气。

优选地，所述退火的时间为5~10分钟。