[发明专利]一种从镱镥混合物中分离纯化镱和镥的方法

说明书

本发明涉及一种从镱镥混合物中分离纯化镱和镥的方法，以含有特定螯合基团的硅胶或树脂中的一种或二种以上为固定相，以无机酸为流动相对镱离子、镥离子混合溶液进行色谱分离纯化；根据镱和镥的出峰时间不同分别收集从色谱柱流出的含有镱和含有镥的组分，以分别获得镱和镥；本发明提出的镱和镥分离方法，镱和镥的收率以及纯度都很高。

技术领域

本发明涉及稀土元素分离领域，特别涉及镱镥混合物分离分别得到高纯镱和高纯镥的方法。

背景技术

镥-177，半衰期6.7天，衰变为稳定的同位素铪-177，其发射的β粒子最大能量为498.3KeV，平均能量为134.2KeV，在人体组织中的最大穿透距离只有2.2mm，平均穿透范围为0.67mm。因此，Lu-177是一种短程β粒子发射体，非常适合于治疗小体积或者弥散性肿瘤，杀死肿瘤细胞同时对邻近正常组织的辐射伤害较小。此外，Lu-177衰减时发射低能量的γ射线，可以通过单光子发射断层扫描成像(SPECT)监测和指导治疗过程。在2017年9月和2018年1月，欧洲药品管理局和美国食品药品监督管理局分别批准了¹⁷⁷Lu-DOTA-TATE用于治疗胃肠胰腺神经内分泌肿瘤(GEP-NETs，胃肠胰腺神经内分泌肿瘤)。实验表明，与只接受奥曲肽LAR治疗的对照组患者相比，¹⁷⁷Lu-DOTA-TATE与奥曲肽LAR联合组的患者的存活率由10.8％增长至65.2％。此外，Lu-177标记PSMA的分子探针,不仅能发现早期前列腺癌的病灶,更能有效开展放射性靶向治疗；¹⁷⁷Lu-EDTMP还可用于骨转移引起的骨痛的缓和治疗。因此，镥-177是当前医学领域非常受关注的“诊疗一体化”放射性同位素。

Lu-177的制备一般是在反应堆中子辐照高纯镱-176靶获得。在此方法中，高纯的Yb-176同位素靶材经过(n,γ)核反应生成Yb-177，随后通过β^-衰变(t/_1/2＝1.9h)为Lu-177。通过反应堆中子辐射制备的Lu-177核素不含Lu-177m杂质，无载体，比活度高，是制备Lu-177最经济有效的方法。但是由于Lu-177产额较低，含量在0.1％～0.0001％之间，反应后镱-176仍是靶材的主要成分。此外，由于镱-176的自然丰度只有12.9％，只有对天然的镱元素进行同位素富集得到纯度大于99.9％的高纯Yb-176后才能作为靶材，所以Yb-176的价格非常昂贵，约20-30万/g。因此，在制备Lu-177的过程，不仅要分离纯化得到高纯的Lu-177，也要对未反应的Yb-176充分回收，如此才能控制镥-177的生产成本。

镱和镥是最重的两个镧系元素，由于镧系收缩，它们的化学性质非常接近，且辐照后的靶材中Yb/Lu质量比达到数千到数十万倍，因此镱和镥的分离是一项有挑战性的任务。一般采用串级萃取法、电化学法和色谱法等方法对镱和镥进行分离。色谱分离所需设备简单，资本投入低，但是分离能力强，产物纯度高，分离效率高，在小规模稀土元素分离纯化上具有显著优势。已经报道了采用磺酸根阳离子交换色谱柱配合有机羧酸作为淋洗液分离镱和镥的技术，但是有机酸不能注入人体，需要进一步处理除掉有机酸，转化为镥的盐溶液，此后处理过程中增加了操作人员辐射暴露风险，同时会造成放射性剂量损失。

本发明在色谱法的基础上，采用含有特定离子螯合官能团的硅胶或树脂作为固定相，使用无机酸作为淋洗剂即可对镱和镥混合溶液进行分离纯化，整个色谱分离过程操作简便，自动化程度高，在镱和镥的分离纯化上有很好的应用前景。

发明内容

一种分离纯化镱和镥的方法，包括：

以含有特定离子螯合基团的硅胶或树脂为固定相，以无机酸为流动相对所述含有镱离子、镥离子的混合溶液进行分离纯化；

根据镱和镥的出峰时间收集从色谱柱流出的溶液，以获得高纯度的镱和高纯度的镥。

进一步的，上述从镱镥混合物中分离纯化镱和镥的方法，其中，所述的硅胶或树脂填料的官能团为氨基三乙酸。