[发明专利]一种制备纯相多壳层Si2

说明书

本发明公开了一种制备纯相多壳层Si₂N₂O空心球形粉体的系统和方法。该方法通过硅源气与氮源气混合发生反应生成硅胺前驱体粉体，随后经过多次交替吸附硅源气和氮源气与控制增氧的方法获得双壳层球形含氧前驱体粉体，后续进行副产物脱除和热分解得到双壳层纯相Si₂N₂O空心球形粉体。本发明不仅解决了传统工艺难以获得高分散、高球形度的多壳层纯相Si₂N₂O球形粉体的难题，同时能够实现连续批量化制备，工艺流程简单，生产效率高。

技术领域

本发明涉及无机材料合成制备领域，具体为一种制备纯相多壳层Si₂N₂O空心球形粉体的系统和方法。

背景技术

Si₂N₂O陶瓷是一种强度高、抗热震性能好、介电常数小、透波性能好的结构陶瓷和功能陶瓷，在电子信息、航空航天、化工冶金等领域具有重要的应用价值。纯相粉体是制备高性能Si₂N₂O陶瓷器件的基础。此外，空心粉体具有比表面积大和保温性能好等优势，在药物载体、减重、隔热、保温、催化等领域具有重要应用潜力。自上世纪90年代以来，人们一直致力于开发出高效合成纯相Si₂N₂O粉体的方法。经过20多年的发展，目前Si₂N₂O粉体的合成方法主要有以下几种方法。

(1)Si₃N₄粉体与SiO₂粉体混合高温烧制法，反应温度为1600～1800℃。反应方程式为：SiO₂+Si₃N₄＝2Si₂N₂O。固相SiO₂和固相Si₃N₄反应受扩散步骤控制，初始形成的Si₂N₂O包裹在Si₃N₄颗粒表面形成了传质障碍层，阻碍了后续反应的发生，因而粉体中Si₂N₂O相含量较低(约20wt.％)(J.Eur.Ceram.Soc.,18(1998)527-533)。此外，SiO₂温度高于1300℃时会发生明显的软化，造成反应物严重烧结，反应物与产物之间分离难度增加。因此，该方法难以获得高纯相的超细Si₂N₂O粉体。此外，该方法合成的粉体为实心粉，而非多壳层空心球粉体。

(2)NH₃高温氮化介孔SiO₂法，发生的反应方程式为：2SiO₂+2NH₃＝Si₂N₂O+3H₂O。该方法制备的Si₂N₂O物相含量提升至74wt.％(J.Eur.Ceram.Soc.,18(1998)527-533)。相较于前两种方法，Si₂N₂O物相含量的提升是由于介孔SiO₂增大了反应比表面积，缩短了传质路径。但是该反应的缺陷是，SiO₂的介孔通道会在反应后期因烧结而堵塞，增大了传质阻力，难以完全彻底氮化。降低合成温度，可避免孔道快速烧结，但是需要长时间保温(至少需要24h)，导致生产效率较低。因此，该方法也难以获得纯相的多壳层空心Si₂N₂O粉体。