[发明专利]一种介孔碳负载铜铁双金属催化剂及其制备方法与应用有效
申请号: | 202210249491.8 | 申请日: | 2022-03-14 |
公开(公告)号: | CN114669299B | 公开(公告)日: | 2023-07-25 |
发明(设计)人: | 刘福建;刘丽娟;梁诗景;彭小波;江莉龙 | 申请(专利权)人: | 福州大学 |
主分类号: | B01J23/745 | 分类号: | B01J23/745;B01J35/00;B01J35/10;B01J37/03;B01J37/10;B01J37/18;C25B1/27;C25B11/03;C25B11/091 |
代理公司: | 福州科扬专利事务所(普通合伙) 35001 | 代理人: | 郭梦羽 |
地址: | 350108 福建*** | 国省代码: | 福建;35 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 介孔碳 负载 双金属 催化剂 及其 制备 方法 应用 | ||
1.一种双金属催化剂在电催化硝酸根还原合成氨反应中的应用,其特征在于,催化剂由以下方法制得:以铜盐和铁盐为金属源,碱作为沉淀剂,通过分批次投料,利用水热共沉淀作用,制备得到铜铁双金属氧化物,与有序介孔碳混磨均匀后经H2还原得到介孔碳负载铜铁双金属催化剂;
所述铜盐和铁盐的总摩尔量为5mmol,加入碱的量按与所述金属源前驱体的摩尔比为n(OH-):n(CuFe)=(1-3):1;所述铜盐和所述铁盐的摩尔比n(Cu):n(Fe)=1:(0.4-2.4)。
2.如权利要求1所述一种双金属催化剂在电催化硝酸根还原合成氨反应中的应用,其特征在于:所述碱为碳酸钠、氢氧化钠、氨水、氢氧化钾或氢氧化锂中的任意一种或两种。
3.如权利要求1所述一种双金属催化剂在电催化硝酸根还原合成氨反应中的应用,其特征在于,催化剂的制备具体包括以下步骤:
(1)称取铜源和铁源,加入超纯水搅拌溶解,滴入碱溶液,搅拌均匀;
(2)放入烘箱水热,洗涤烘干后,置于马弗炉中煅烧,即得铜铁双金属氧化物;
(3)取步骤(2)制备的铜铁双金属氧化物和有序介孔碳加入研钵中混磨均匀,在惰性气氛下于管式炉中焙烧,得到介孔碳负载铜铁双金属催化剂。
4.如权利要求3所述的一种双金属催化剂在电催化硝酸根还原合成氨反应中的应用,其特征在于:所述步骤(2)中所述水热反应的温度为80-120℃,水热反应的时间为12-36h。
5.如权利要求3所述的一种双金属催化剂在电催化硝酸根还原合成氨反应中的应用,其特征在于:所述步骤(2)中马弗炉焙烧的温度为500-700°C,时间为4-6h,升温速率5°C/min。
6.如权利要求3所述的一种双金属催化剂在电催化硝酸根还原合成氨反应中的应用,其特征在于:所述步骤(3)中管式炉焙烧的温度为300-400°C,时间为3-5h,升温速率2°C/min。
7.如权利要求1-6任一项所述一种双金属催化剂在电催化硝酸根还原合成氨反应中的应用,其特征在于,有序介孔碳制备方法如下:
步骤S1、将1.65g间苯二酚和2.5gF127溶解在20mL水和20mL乙醇的混合液中,搅拌15min,直至变为澄清溶液;
步骤S2、加入0.2mL37wt.%HCl,搅拌1h后滴加1.25g的质量分数为37%的甲醛溶液,将混合物再剧烈搅拌反应1h,获得均匀的溶液;
步骤S3、转移至烘箱中,在80°C水热2天;将所得聚合物洗涤烘干后;在管式炉中于惰性气氛下以1°C/min的升温速率升温至800°C碳化3h;将样品研磨均匀即得有序介孔碳。
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