[发明专利]一种用于甲烷化学链部分氧化的新型硫酸基金属载氧体设计和实验方法

权利要求书

1. 一种用于甲烷化学链部分氧化的新型硫酸基金属载氧体设计和实验方法，其特征在于，包括如下步骤：

步骤1：通过FactSage8.0热力学计算软件分别对Ce(SO₄)₂-CeS₂和Ce₂(SO₄)₃-Ce₂S₃的还原-氧化体系可行性进行计算

步骤2：针对步骤1建立的体系，计算不同温度和摩尔质量下的反应性能和反应达到平衡时的平衡常数、CH₄转化率和布多阿尔(Boudouard)反应

步骤3：为避免还原温度过高使得载氧体分解而无法及时与CH₄反应，在氩气气氛下测试载氧体的分解温度

步骤4：购买商业Ce₂(SO₄)₃·8H₂O并加热使其脱水获得Ce₂(SO₄)₃，在固定床反应器中分别测试空速为10、20、30、40、50L·g^-1·h^-1时载氧体的性能，反应结束后的产物气通过气相色谱仪进行在线检测，通过修正面积归一法计算产物气中CH₄的转化率和合成气选择性。

2.根据权利要求1所述一种用于甲烷化学链部分氧化的新型硫酸基金属载氧体设计和实验方法，其特征在于步骤1所述Ce₂(SO₄)₃与Ce₂S₃能够形成一个完整的还原-氧化循环反应体系，且吉布斯（Gibbs）自由能在反应温度内均小于0。

3. 根据权利要求1所述一种用于甲烷化学链部分氧化的新型硫酸基金属载氧体设计和实验方法，其特征在于步骤2还原温度大于800℃时1mol Ce₂(SO₄)₃与过量的CH₄反应能够保证CH₄的平衡转化率大于82%，H₂和CO的选择性大于90%，对于Boudouard反应，800℃以后，CO平衡转化率低于6.55％。

4.根据权利要求1所述一种用于甲烷化学链部分氧化的新型硫酸基金属载氧体设计和实验方法，其特征在于步骤3所述在氩气气氛中，Ce₂(SO₄)₃分解温度为820℃，因此在进行还原反应时，反应温度设为800℃。

5. 根据权利要求1所述一种用于甲烷化学链部分氧化的新型硫酸基金属载氧体设计和实验方法，其特征在于步骤4所述固定床实验结果表明，随空速的增加，CH₄转化率先增加后降低，当空速为30 L·g^-1·h^-1时，CH₄转化率最高为75.51%，此时H₂和CO的选择性分别为91.74和90.65，H₂/CO比例为2。